Mezcla de muaré

Nature volumen 620, páginas 756–761 (2023)Cite este artículo

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El ensamblaje de Van der Waals permite el diseño de estados electrónicos en materiales bidimensionales (2D), a menudo superponiendo un potencial periódico de longitud de onda larga en una red cristalina utilizando superredes muaré1,2,3,4,5,6,7,8. 9. Este enfoque twistrónico ha dado lugar a numerosas físicas no descritas anteriormente, incluidas fuertes correlaciones y superconductividad en grafeno bicapa retorcido10,11,12, excitones resonantes, ordenamiento de cargas y cristalización de Wigner en estructuras muaré de calcogenuro de metales de transición13,14,15,16,17,18. y los espectros de mariposa de Hofstadter y las oscilaciones cuánticas de Brown-Zak en superredes de grafeno19,20,21,22. Además, la twistrónica se ha utilizado para modificar estados cercanos a la superficie en la interfaz entre cristales de van der Waals23,24. Aquí mostramos que los estados electrónicos en cristales tridimensionales (3D), como el grafito, pueden ajustarse mediante un potencial de superred que ocurre en la interfaz con otro cristal, es decir, nitruro de boro hexagonal alineado cristalográficamente. Esta alineación da como resultado varias transiciones de Lifshitz y oscilaciones Brown-Zak que surgen de estados cercanos a la superficie, mientras que, en campos magnéticos elevados, los estados fractales de la mariposa de Hofstadter se sumergen profundamente en la mayor parte del grafito. Nuestro trabajo muestra una forma en la que se pueden controlar los espectros 3D utilizando el enfoque de la twistrónica 2D.

En la superficie de un cristal, su red periódica se interrumpe y surgen estados superficiales con funciones de onda que decaen exponencialmente en la mayor parte del cristal25. Por ejemplo, la acumulación de carga superficial en semiconductores conduce a distintas subbandas 2D sintonizables mediante activación electrostática. Por el contrario, en los metales, la alta densidad del portador de carga dificulta la observación y el control de los estados de la superficie, ya que el volumen desvía la conductividad de la superficie. Entre estos dos extremos se encuentran semimetales como el bismuto y el grafito, que tienen estados superficiales sintonizables que son interesantes pero aún están poco explorados. Las películas de grafito son interesantes porque muestran propiedades electrónicas tanto 3D como 2D controladas por dopaje eléctrico y un campo magnético externo B. En particular, el grafito de espesor finito exhibe un inusual efecto Hall cuántico (QHE) de 2,5 dimensiones (2,5D)26.

En este artículo, exploramos la ingeniería muaré de estados electrónicos altamente sintonizables, mediante la alineación de dos cristales en masa, grafito hexagonal y nitruro de boro hexagonal (hBN). Con este fin, preparamos heteroestructuras de hBN / grafito / hBN alineando películas delgadas de grafito (de aproximadamente 5 a 10 nm de espesor) sobre el sustrato de hBN y encapsulando la pila con otro cristal de hBN. A menos que se indique lo contrario, este último hBN encapsulante está desalineado intencionalmente (consulte Métodos, 'Fabricación del dispositivo' para obtener más detalles). Como las constantes de red de hBN y grafito están cerca, en el heterostack, forman una superred de muaré con la periodicidad controlada por el desajuste de la red, δ = 1,8%, y un ángulo de desalineación, θ (Fig. 1a). Además de proporcionar la superred muaré, la encapsulación hBN también preserva la alta calidad electrónica de las películas de grafito26,27,28. Las Figuras 1a a c muestran esquemas y micrografías de las heteroestructuras hBN / grafito / hBN, fabricadas en dispositivos de geometría Hall bar y Corbino. En estos dispositivos, las puertas electrostáticas superior e inferior se utilizaron para controlar de forma independiente las densidades de portadores nt y nb, en las interfaces superior e inferior de la heteroestructura hBN/grafito/hBN. En total, hemos estudiado 11 dispositivos de heteroestructura de grafito (Tabla de datos ampliados 1).

a, Esquema de un dispositivo de heteroestructura con grafito (etiquetado como Grt) encapsulado en hBN con una de las interfaces alineada. Aquí se ha exagerado la falta de coincidencia de la red entre el grafito y el hBN para mayor claridad. b,c, Micrografías ópticas de los dispositivos D1 (b) y D3 (c). Barra de escala, 10 μm (byc). d, Conductividades σxx y σxy en función de la densidad de portadora inducida por la puerta inferior, nb, para el dispositivo alineado D1 y el dispositivo no alineado D4, medido en T = 0,24 K y sin cuantificación B = 120 mT. e, La línea corta la relación de dispersión calculada en el plano kx-ky de la SBZ, en densidades de portador (de abajo hacia arriba) n (×1012 cm−2) = −3.8, −3.6, −2.1, −2.0, 1.9, 2.3, 3.6 y 3.9, agrupados por parejas. Las etiquetas A, B, C y D corresponden a las regiones resaltadas en d. El hexágono discontinuo negro denota el límite de la primera SBZ y las curvas rojas denotan el agujero y las curvas azules denotan cortes de superficie de Fermi de electrones. Algunas líneas en las esquinas se extienden hacia la segunda SBZ para mayor claridad.

El grafito hexagonal (apilamiento de Bernal) es un semimetal compensado en el que la superficie de Fermi ocupa solo una pequeña fracción de la zona de Brillouin. El tamaño de la superficie de Fermi está determinado principalmente por un parámetro de salto de capa pasante, γ2 ≈ −20 meV (ref. 29). Debido a su naturaleza semimetálica, el grafito no presenta estados superficiales (modos evanescentes) en ausencia de enlaces colgantes o de campos eléctricos aplicados. Sin embargo, si se aplica un campo eléctrico por encima de cierto valor perpendicular al plano basal, emergen estados de superficie sintonizables26,30 (consulte Métodos, 'Estados de superficie en películas de grafito no alineadas en un campo B cero' y Datos ampliados, Fig. 1 ).

Encontramos que una superred de muaré en la superficie del grafito modifica notablemente sus estados superficiales, lo que resulta en un comportamiento de transporte completamente diferente observado entre dispositivos alineados y no alineados (Fig. 1d). Los dispositivos con una interfaz no alineada muestran una dependencia casi sin características de la densidad de portadora de las conductividades longitudinales σxx(n) y transversales σxy(n) en B pequeño. Por el contrario, para la interfaz de grafito alineada, σxy(n) muestra múltiples cruces por cero que están acompañados de picos en σxx(n). Atribuimos este comportamiento a la recurrencia de estados superficiales inducidos electrostáticamente ocupados por portadores de carga en forma de electrones o huecos. Para cuantificar esto, calculamos proyecciones de superficie de Fermi utilizando un modelo de masa efectiva con parametrización de Slonczewski-Weiss-McClure de grafito31,32 sometido a potencial de superred muaré, en combinación con un análisis de Hartree autoconsistente (ver Métodos, 'Estados superficiales en grafito películas en presencia de una superred muaré'). Nuestros cálculos en la zona de Brillouin (SBZ) de superred de una heteroestructura hBN / grafito / hBN muestran una multitud de estados de superficie con numerosas transiciones topológicas de Lifshitz (LT) en un rango de densidades de portadores (Fig. 1e). Los cuatro pares de gráficos (etiquetados A – D en la Fig. 1e) con cambios considerables en la topología de la superficie de Fermi demuestran cuatro LT que corresponden a los cuatro n rangos (Fig. 1d). LT observados en |n| ≈ 2,0 y 3,7 × 1012 cm −2 pertenecen a dos ramas diferentes de los estados de superficie: una que reside principalmente en la primera bicapa de grafeno y la otra principalmente en la segunda bicapa (Datos ampliados, figuras 1c a f). A medida que B aumenta, los estados de superficie en las proximidades de los LT dan lugar a ramas separadas de los niveles de Landau. Para obtener detalles sobre la evolución de σxx(n) y σxy(n) en campos magnéticos bajos, consulte Métodos, 'Estados superficiales en películas de grafito en presencia de una superred de muaré' y Datos ampliados Fig. 2) Datos ampliados Fig. 2e,f proporciona una comparación adicional de las interfaces alineadas y no alineadas del dispositivo D1, que confirma la ausencia de LT en estados de superficie en la interfaz no alineada.

Con B alto, la diferencia entre dispositivos hBN/grafito/hBN con interfaces alineadas y no alineadas se vuelve aún más prominente (Fig. 2a). Las curvas σxx(B) se midieron a 60 K para suprimir la cuantificación de Landau. Si la superficie alineada está dopada lejos de la compensación electrón-hueco, σxx muestra un comportamiento oscilatorio periódico en 1/B. Los picos en σxx aparecen en los campos \({B}_{1/q}=\frac{1}{q}\frac{{\phi }_{0}}{{A}_{0}}\), correspondiente al número entero q de celdas unitarias de superred con un área A0 = √3/2λ2 que son proporcionales al cuanto de flujo magnético ϕ0 = h/e, donde λ es la longitud de onda de la superred muaré, h es la constante de Planck y e es la carga elemental. La conmensurabilidad entre ϕ0 y el flujo magnético a través de una celda unitaria de muaré, ϕ = BA0, puede interpretarse como una manifestación de las oscilaciones cuánticas de Brown-Zak en la interfaz de superred, que se informaron recientemente para heteroestructuras monocapa alineadas de grafeno / hBN21,22. La formación de estados magnéticos de Bloch conduce a una mayor conductividad debido a las trayectorias rectas en lugar de ciclotrón de los portadores de carga superficial21,22,33,34, como lo demuestran los picos de conductividad en B1/q (Fig. 2a). La Figura 2b muestra algunos de estos picos de conductividad independientes de nb que se encontraron en todos los campos distinguibles 1/q-conmensurables. Tenga en cuenta que no solo las fracciones unitarias sino también los estados fractales de segundo orden (por ejemplo, B2/5 en la figura 3a de datos extendidos) se pueden ver en las oscilaciones de Brown-Zak.

a, Conductividad σxx en función de B para el dispositivo D2 a altas concentraciones de electrones inducidas por las puertas superior e inferior que dopan las interfaces grafito-hBN alineadas y no alineadas, respectivamente. Para el dopaje de la interfaz alineada, aparecen picos en valores de B equivalentes a un cuanto de flujo por q celdas unitarias de superred. nt = 3,1 × 1012 cm−2 y nb = 3,1 × 1012 cm−2 para interfaces alineadas y no alineadas, respectivamente. T = 60 K. b, mapa de conductividad (un fondo suave restado, ver Métodos, 'Estados superficiales en películas de grafito en presencia de una superred de muaré') en función de B y nb en la interfaz alineada grafito-hBN del dispositivo D1 . Las mediciones se realizaron a 60 K para suprimir la cuantificación de Landau. El eje y derecho denota el flujo inverso ϕ0/ϕ. c, mapa σxx(nb,B) para el mismo dispositivo a 20 K.

Debido a que las oscilaciones de Brown-Zak surgen de la invariancia traslacional de los estados magnéticos de Bloch en fracciones racionales de flujo magnético ϕ/ϕ0 = p/q (donde p es un número entero), son insensibles a la temperatura siempre que los electrones conserven la coherencia de fase en el área. de la supercélula magnética qA0. La Figura 2c muestra que a temperaturas intermedias (T = 20 K), los estados con ϕ0/ϕ hasta 24 son visibles (e incluso los estados con ϕ0/ϕ> 35 se distinguen en los datos ampliados de la figura 3b). Esto proporciona un límite inferior en la longitud de coherencia de fase superior a aproximadamente 100 nm. Las oscilaciones de Brown-Zak también se pueden interpretar como interferencia de Aharonov-Bohm en una red periódica 2D formada por trayectorias clásicas de electrones que se desplazan alrededor de los contornos de Fermi y que están unidos por túneles de ruptura magnética en las proximidades de las singularidades de Van Hove (ver Métodos, 'Interpretación convencional de las oscilaciones de Brown-Zak' y datos extendidos Fig. 4). Esta interpretación permite una transición conceptual conveniente al régimen de campos de baja B en el que vemos múltiples LT de la topología de superficie de Fermi (Fig. 1e) y explica la desaparición de las oscilaciones de Brown-Zak para |nb| < 2 × 1012 cm-2.

En comparación, no se pudieron observar LT ni oscilaciones de Brown-Zak en nuestros dispositivos hBN / grafito / hBN si se activaron las interfaces no alineadas (Figs. 1d y 2a y Datos extendidos Fig. 2). Esto no es sorprendente, ya que se ha demostrado anteriormente que los estados en las superficies opuestas de una película de grafito están bien separados entre sí, con una profundidad de filtrado de sólo dos o tres capas26. Las mediciones Raman tampoco muestran ninguna diferencia cualitativa en la distribución de la deformación u otros efectos de la alineación para películas de más de siete a ocho capas de grafeno en interfaces de grafito alineadas y no alineadas (consulte Métodos, 'Espectroscopia Raman de películas de grafito alineadas' y Datos ampliados Figura 10). Esta conclusión está respaldada además por un informe reciente sobre la relajación atómica en heteroestructuras de muaré multicapa23 que predice una profundidad de penetración muy corta (una capa) para la reconstrucción de muaré con una periodicidad de superred λ <20 nm.

Sorprendentemente, si los dispositivos alineados se enfrían a nuestra T más baja de 30 mK y se miden los mapas de abanico de Landau, observamos el desarrollo de la mariposa de Hofstadter, el fractal QHE, no solo en los estados 2D cercanos a la superficie sino en toda la película de grafito. (Fig. 3) como se ve al abrir la interfaz inferior (no alineada) o superior (alineada). Un mapa B alto de conductividad σxx versus n = nt + nb para el dispositivo D2 (Fig. 3a) muestra múltiples características QHE. La Figura 3c traza los mínimos de conductividad observados en un diagrama de Wannier. En la Fig. 3b, d para el dispositivo D3 se presentan un mapa análogo y un diagrama de Wannier. Aunque QHE está prohibido en sistemas electrónicos 3D, recientemente se ha informado de su uso en películas delgadas de grafito (hasta 100 nm)26. Dos factores principales contribuyen al QHE observado: la reducción dimensional del sistema electrónico de un semimetal 3D a bandas de Landau unidimensionales (1D) en B fuerte y la consiguiente formación de ondas estacionarias en las bandas de Landau 1D debido al espesor finito del grafito. Película (s. Las ondas estacionarias provocan la cuantización de las bandas de Landau 1D y el desarrollo de minigaps, que se manifiestan en el llamado QHE 2,5D. En campos altos (arriba de B marcado por líneas discontinuas blancas en la Fig. 3a, b), solo las dos bandas de Landau más bajas (0 y 1) cruzan el nivel de Fermi y contribuyen al magnetotransporte. Además de estar separadas por las ondas estacionarias, estas dos bandas están divididas por una brecha de energía δ10 ≈ 0,4 meV T-1, y además resueltas por espín mediante la brecha de Zeeman, 2μBB (μB es el magnetón de Bohr). La elevación de la degeneración de los valles +KH y −KH de estas bandas depende de la paridad de la capa de grafito26.

a,b, Conductividad σxx en función de n = nt + nb y B para los dispositivos D2 (a) y D3 (b), T = 30 mK y nt = nb (es decir, campo de desplazamiento cero). Las curvas discontinuas blancas indican la transición de los niveles de Landau en la superficie al UQR en masa. Las flechas negras apuntan a los factores de llenado del umbral que limitan la región de masa en la que se observan los estados fractales (ν = −9 y 12). c,d, Diagramas de Wannier asociados para los paneles a (c) y b (d): estados 2D QHE (gris) y fractal 2.5D QHE (púrpura) en la UQR. El eje x está en unidades de n0 = 1/A0. Debajo de UQR, las líneas naranjas trazan estados fractales y las líneas marrones trazan estados no fractales en los niveles superficiales de Landau +2 y −2. e, Jerarquía de espacios QHE 2.5D en hBN/grafito/hBN alineados. Abajo, trazas σxx(n) en diferentes T para el dispositivo D3 en B = 13,5 T, que se utilizan para extraer tamaños de espacios de la activación de Arrhenius. Arriba, gráfico de burbujas de las brechas QHE en las que el área de los círculos aumenta linealmente con los tamaños de brecha encontrados (que van desde 30 μeV a 1,8 meV). La codificación de colores gris y morado es la misma que en d y las etiquetas son números enteros s y t de la ecuación (1) para estados QHE estándar (solo t) y QHE fractal (s, t).

Para mostrar cómo los estados QHE de la mariposa de Hofstadter penetran a través de toda la masa de grafito, también hemos medido σxx en función de n usando las puertas superior e inferior en B fijo (ver Datos extendidos Fig. 5a, c y los diagramas de Wannier correspondientes en Datos ampliados Fig. 5b,d). Las brechas QHE 2.5D aparecen como características diagonales porque estos niveles de Landau pueden llenarse de manera equivalente con nb o nt y, por lo tanto, los estados se extienden a lo largo de la masa. Este es el caso tanto del QHE estándar como de los espacios en mariposa de Hofstadter, lo que muestra que, en el régimen ultracuántico (UQR), el potencial de la superficie muaré afecta a toda la masa del grafito. Los mapas de conductividad σxx(nt, nb) en el campo B alto para el dispositivo D3 doblemente alineado son generalmente similares al del dispositivo D2 solo alineado, con QHE y los espacios de mariposa de Hofstadter siguiendo tanto a nt como a nb (Datos ampliados, Fig. 5). Una diferencia notable atribuida a la ruptura de simetría de la alineación de la interfaz es que σxx(nt, nb) es asimétrica para el dispositivo D2 alineado individualmente, pero simétrica para el dispositivo D3 doblemente alineado (Datos ampliados, figura 5).

La mariposa de Hofstadter35, un conjunto fractal de valores propios de energía para flujos magnéticos ϕ/ϕ0 = p/q, se muestra en la Fig. 4a para una red de panal36, que coincide con la geometría de nuestra superred de muaré. En las mediciones del transporte de electrones, este patrón fractal se manifiesta en un diagrama de abanico de Landau y su representación de Wannier, que se describen mediante la ecuación diofántica:

donde el entero t es el factor de llenado de Landau ν = nh/eB y el entero s es el índice de llenado de banda de Bloch de superred; n0 = 1/A0 es la densidad de un electrón por celda unitaria de superred. Para s = 0, la ecuación (1) corresponde al abanico de Landau convencional con t ≡ ν (Fig. 3c,d, líneas grises), mientras que para s ≠ 0, traza los estados de Hofstadter (Fig. 3c,d, líneas moradas) que emana de campos magnéticos que satisfacen ϕ/ϕ0 = p/q.

a, mariposa de Hofstadter calculada para una red de panal siguiendo la ref. 36, con una escala de energía normalizada. La línea discontinua marca ϕ/ϕ0 equivalente a B = 13,5 T, la intensidad del campo como en la Fig. 3e. b, los niveles de Landau resultantes de estados cuantificados de 0 bandas de Landau se muestran en rojo y 1 banda de Landau se muestran en gris y se calculan para una película de grafito de 16 capas de espesor sin perturbación de muaré26. Se incluye la división de Zeeman, como lo indican las curvas más claras y más oscuras para el giro hacia arriba y hacia abajo, respectivamente. Las etiquetas en negro se refieren al factor de llenado ν. c, Espectros esperados aplicando la mariposa de Hofstadter en a como una pequeña perturbación a cada nivel de Landau en b. Mismo etiquetado que en b. d, Mapa de conductividad reproducido de la Fig. 3b en función de ν. Dos cierres de brechas prominentes alrededor de ϕ/ϕ0 = 1 han sido etiquetados por el origen de la banda de Landau y el giro de los niveles que se cruzan; el mismo código de colores que en b,c. Escala de colores: marrón a amarillo, 0 μS a 115 μS.

La Figura 3e muestra una jerarquía en las brechas QHE observadas: aquellas medidas en factores de llenado de números enteros (s = 0) son un orden de magnitud más grandes que las brechas debido a la mariposa de Hofstadter (s ≠ 0). Esto sugiere que el efecto de la superred muaré sobre el QHE puede considerarse una pequeña perturbación. Para modelar el impacto de esta perturbación, envolvemos las ondas estacionarias de las bandas 0 y 1 de Landau en grafito con el espectro de energía de mariposa de Hofstadter. La Figura 4b muestra el espectro de nivel de Landau calculado para una película de grafito de 16 capas de espesor sin tener en cuenta la perturbación de muaré (ver Métodos, 'Estados volumétricos en películas de grafito en presencia de una superred de muaré superficial'), donde los niveles de Landau se cruzan entre sí. otro con B creciente, que corresponde al cierre y posterior reapertura de brechas en el QHE 2.5D. La Figura 4c traza el mismo espectro de grafito de 16 capas, pero cada nivel de Landau, Em, ahora se ve aumentado por el espectro de mariposa de Hofstadter, ε, usando

Aquí S ≈ 0,42 meV es el factor de escala para el ancho de banda de la mariposa de Hofstadter37, que se estimó a partir de los espacios de transporte medidos. El espectro \({E}_{{\rm{m}}}^{{\rm{moir \acute{{\rm{e}}} }}}\) obtenido muestra una buena concordancia con nuestros datos experimentales en términos de ambos tamaños y posiciones de los espacios (Fig. 4d) (los cierres de espacios en ϕ/ϕ0 = 1 están etiquetados con cruces de los correspondientes \({E}_{{\rm{m}}}^{{\rm{ muaré \acute{{\rm{e}}} }}}\) estados).

Los estados fractales masivos observados aquí son diferentes de los de los sistemas electrónicos 2D basados ​​en grafeno, y nuestro sistema muaré mixto demuestra mucha física adicional, no trivial, inaccesible en sistemas 2D. Primero, la conductividad del grafito a granel se puede ajustar de manera eficiente mediante la alineación de la interfaz: σxx aumenta más de dos veces en el campo B cero y hasta un orden de magnitud en B alto en dispositivos alineados versus no alineados (Datos extendidos, Fig. 4c, d). En segundo lugar, la dependencia del campo B de la amplitud de las oscilaciones de Brown-Zak observadas en películas de grafito alineadas difiere de la del grafeno, mostrando una dependencia no monótona de la amplitud de las oscilaciones en 1/B y enfatizando la riqueza de nuestro sistema twistrónico 3D ( Datos ampliados Fig. 4e). En tercer lugar, la ausencia de estados fractales en masa más allá de los factores de llenado umbral (ν = −9 y 12; Fig. 3a, b y Datos ampliados en la Fig. 5) muestra que la mezcla de la superficie de muaré y los estados en masa se pueden controlar electrostáticamente cambiando la pantalla. de potencial muaré a las bandas masivas.

En resumen, hemos demostrado que los estados superficiales del grafito (y, potencialmente, de otros semimetales y semiconductores dopados) pueden modificarse fuertemente mediante un potencial de superred muaré. La alineación entre hBN y grafito proporciona un caleidoscopio de LT que se desarrollan en oscilaciones de Brown-Zak y estados de superficie de Hofstadter. Sorprendentemente, los estados de la superficie muaré en campos magnéticos elevados también afectan a todo el espectro electrónico de estas películas de grafito, lo que da como resultado mariposas Hofstadter fractales que pueden denominarse 2,5D en analogía con el QHE 2,5D del grafito. Por lo tanto, nuestro enfoque ofrece la posibilidad de explorar los efectos de dimensionalidad mixta que surgen debido a que las superredes de superficie extienden su influencia profundamente en la mayor parte de los sistemas electrónicos 3D.

Para fabricar heteroestructuras de hBN/grafito/hBN, se encapsularon escamas de grafito con hBN mediante transferencia en seco como se describe en otro lugar38,39. En resumen, se exfoliaron mecánicamente escamas de grafito y hBN sobre sustratos de silicio oxidado. La escama de hBN objetivo se recogió mediante una película de polímero hecha de polidimetilsiloxano y polimetilmetacrilato y luego se usó para recoger una escama de grafito de espesor conocido. Luego, la pila obtenida se libera en otra escama de hBN en una oblea de SiO2/Si, completando la heteroestructura. Para crear estructuras alineadas de hBN/grafito, los bordes rectos de hBN y las escamas de grafito, que generalmente se encuentran a lo largo de sus ejes cristalográficos, se alinearon en paralelo.

El electrodo de puerta superior y los contactos metálicos con grafito (3 nm Cr/80 nm Au) se modelaron utilizando litografía por haz de electrones (haz de electrones) y grabado con iones reactivos, seguido de un proceso de evaporación por haz de electrones. Luego, a estos dispositivos se les dio forma de geometría de barra Hall utilizando una película de aluminio evaporada térmicamente como máscara de grabado, que luego se eliminó con una solución de NaOH 0,1 M. Alternativamente, para los dispositivos Corbino, utilizamos la sobreexposición al haz de electrones de una resistencia de polimetilmetacrilato para formar un puente reticulado, que separa el contacto interno, la puerta superior y el contacto externo.

Los dispositivos condensadores de grafito utilizados para estudiar los estados superficiales de heteroestructuras no alineadas se fabricaron de manera similar, con las escamas de hBN desalineadas intencionalmente con respecto a la película de grafito subyacente sobre un sustrato de cuarzo. Se eligió un sustrato de cuarzo para minimizar la capacitancia parásita, que se sabe que es una característica de los sustratos de SiO2/Si. Se utilizaron escamas de grafito de aproximadamente 50 nm de espesor, lo que garantiza el espectro electrónico del grafito 3D. También se eligieron escamas de hBN relativamente gruesas (>40 nm) para eliminar la falta de homogeneidad del potencial electrostático introducido por un electrodo metálico relativamente rugoso.

Los voltajes longitudinal y Hall de los dispositivos de barra Hall se registraron con amplificadores lock-in (SR830 o MFLI) aplicando una pequeña corriente alterna de baja frecuencia de 10 nA (excepto cuando se especifica una corriente más alta). Para los dispositivos Corbino, se aplicó una pequeña polarización de CA (40–100 μV) al contacto interno y la corriente se registró desde el externo usando SR830 en modo de entrada de corriente (resistencia de entrada del amplificador de bloqueo de 1 kΩ y cualquier entrada). Los filtros de línea se restaron de la resistencia medida para tener en cuenta cualquier caída de voltaje en estos componentes). La conductividad de los dispositivos Corbino se calculó usando σxx = 1/(2π)ln(ro/ri)G, donde G es la conductancia medida y ro es el radio exterior y ri es el radio interior del canal de grafito. Los campos magnéticos de hasta 18 T se generaron mediante imanes superconductores, mientras que los datos superiores a 18 T se obtuvieron en un imán resistivo de 20 MW en el LNCMI-Grenoble.

Para confirmar la alineación o desalineación de las interfaces grafito/hBN superior e inferior y para extraer la longitud de onda muaré λ, utilizamos los dos métodos siguientes: (1) medir los diagramas de abanico de Landau de los estados de la superficie en cada interfaz barriendo la parte superior o voltajes de la compuerta inferior, respectivamente, y (2) medir las oscilaciones Brown-Zak de alta temperatura. Debido a que los dos estados superficiales están desacoplados electrónicamente, debido al apantallamiento electrostático sólo pueden sentir el potencial en las proximidades de la interfaz correspondiente. Para el dispositivo D3 doblemente alineado, ambos estados de superficie muestran oscilaciones de Brown-Zak con picos de conductividad en casi los mismos campos B, lo que indica el mismo período de muaré para las interfaces superior e inferior. Ajustamos múltiples oscilaciones correspondientes a fracciones de flujo enteras ϕ/ϕ0 de 1/2 a 1/8 a σxx y derivadas \(\frac{{\rm{d}}{\sigma }_{xx}}{{\rm{ d}}B}\) y \(\frac{{{\rm{d}}}^{2}{\sigma }_{xx}}{{\rm{d}}{B}^{2} }\) (Datos ampliados Fig. 3c,d), lo que produce un valor de B0 para cada secuencia de oscilaciones, donde B0 es el campo magnético en el que ϕ0 = B0A0 con un cuanto de flujo magnético ϕ0 y un área de celda unitaria de superred A0. Usando este valor de B0, la longitud de onda muaré λ se calcula como λ = \(\sqrt{2{A}_{0}/\sqrt{3}}\). Además, B0 también se puede extraer de estados QHE fractales que se ajustan a bajas temperaturas. La diferencia en λ entre las dos interfaces calculadas utilizando estos dos métodos fue menor o igual a 0,1 nm. Dada la similitud en el λ medido de las oscilaciones de Brown-Zak y la aparición de un solo conjunto de estados fractales en los mapas de puerta dual en la Fig. 3 (donde se esperaría que distintos períodos muaré generaran múltiples conjuntos de estados fractales), nosotros Confirme la alineación de ambas interfaces con una precisión de ±0,1 nm.

La capacitancia diferencial C se midió en función del voltaje de polarización Vb entre la puerta metálica y el grafito utilizando un puente criogénico en chip40, que alcanza una sensibilidad de aproximadamente 10 aF con una excitación de 1 mV. Se aplicaron excitaciones de frecuencia de 102,53 kHz y fases opuestas a la muestra y a un condensador de referencia. Las señales de salida de estos dos condensadores se mezclaban en la puerta de un transistor de alta movilidad electrónica, que servía como amplificador. El voltaje de excitación del capacitor de referencia se moduló de modo que la señal de salida del transistor de alta movilidad electrónica se vuelva cero y la capacitancia de la muestra se obtenga a partir de la relación de los voltajes de excitación en el punto de equilibrio. Un voltaje de excitación típico aplicado a las muestras osciló entre 1 y 10 mV, dependiendo del espesor de la capa dieléctrica de hBN.

Para calcular los estados de la superficie, adaptamos un modelo de masa efectiva de una película de grafito de espesor finito utilizando la parametrización de Slonczewski-Weiss-McClure (SWMC)26,31,32 combinada con el perfil potencial autoconsistente del grafito intercalado entre dos puertas con densidades de portadores nt y nb. En la aproximación de Hartree, los potenciales en las capas, Uj > 1, están relacionados con las densidades electrónicas de las capas nl como

donde ε = 2,6 representa la polarizabilidad vertical del grafeno41, c = 3,35 Å es la separación entre capas y 2N es el número de capas de grafeno. Fijamos temporalmente el valor de U1, que tiene la función de potencial químico superficial y luego calculamos de forma autoconsistente los potenciales y densidades de Hartree en todas las capas. La densidad electrónica en la capa \(l\) de grafito, calculada en la aproximación de Hartree, es

donde f es una distribución de Fermi-Dirac y n enumera las funciones propias para un momento k dado en el plano. La constante n0 se elige para que coincida con \({\sum }_{l=1}^{2N}{n}_{l}=0\) para proporcionar neutralidad eléctrica. Después de encontrar las densidades en todas las capas, relacionamos U1 con nt usando \({n}_{{\rm{t}}}=-{n}_{{\rm{b}}}-\,{\ suma }_{n=1}^{2N}{n}_{l}\).

Para examinar la densidad termodinámica de estados (DOS) en la interfaz grafito-hBN, utilizamos espectroscopia de capacitancia, que es una herramienta que se ha aplicado a sistemas 2D40,42. Sin embargo, su aplicación para estudiar estados superficiales de metales o semimetales es rara. La capacitancia medida (C) se puede considerar como una capacitancia geométrica de placas paralelas CG = εε0A/d y una capacitancia cuántica CQ en serie, 1/C = 1/CG + 1/CQ, donde A es el área del dispositivo, ε0 es el vacío. permitividad y d y ε son el espesor y la permitividad relativa de la capa dieléctrica hBN43. La capacitancia cuántica refleja el DOS = dn/dU1 en la superficie del grafito: CQ = Ae2dn/dU1, donde n es la densidad del portador y e es la carga del electrón. En nuestras mediciones, C sigue una dependencia en forma de V de n, donde \(n({V}_{{\rm{b}}})=\frac{1}{Ae}{\int }_{0} ^{{V}_{{\rm{b}}}}C\left(V\right){\rm{d}}V\), con una estructura fina notable (Datos ampliados, Fig. 1a).

La capacitancia (por unidad de área) se puede calcular de manera autoconsistente a partir de las ecuaciones (3) y (4) como

Al comparar la capacitancia calculada con los datos experimentales, obtuvimos un conjunto de parámetros SWMC (γ0 = 3,16 eV, γ1 = 0,39 eV, γ2 = −17 meV, γ3 = −0,315 eV, γ4 = 44 meV, γ5 = 38 meV y ΔAB = 50 meV). Los resultados de este procedimiento se muestran en la figura 1b de datos ampliados, que muestra una excelente concordancia entre la teoría y el experimento. Con bajo dopaje (|U1| < |γ2|, es decir, |n| < 6 × 1011 cm-2), no hay estados de superficie, y la capacitancia cuántica representada en la Fig. 1b de datos ampliados se determina mediante cribado de electrones y huecos. . Debido a que los agujeros tienen una DOS (dispersión más superficial) ligeramente mayor que los electrones, vemos un CQ mayor en el dopaje de agujeros. Cuando el dopaje alcanza U1 ≈ ±γ2, aparecen estados superficiales tipo 1 y tipo 2 que contribuyen a la capacitancia cuántica. El radio de la línea de Fermi de superficie para los estados de tipo 1 crece con |n|, lo que lleva a un aumento en la densidad de los estados de superficie y al crecimiento de CQ. En la figura 1c-g de datos ampliados se muestran ejemplos de espectros de dispersión de películas de grafito con potenciales de capa determinados de forma autoconsistente para n que van desde −6 × 1012 cm−2 a 6 × 1012 cm−2, donde el código de color rojo representa un alta probabilidad para funciones de onda en la primera bicapa de grafeno y la codificación de color verde representa una alta probabilidad para funciones de onda en la segunda bicapa de grafeno.

Para proporcionar una comprensión cualitativa de los estados de la superficie del grafito, resolvemos analíticamente el espectro del grafito32, considerando las condiciones de contorno (Ψ = 0 para los átomos de carbono de la superficie) y trazamos los estados propios para el grafito en masa homogéneo (Datos ampliados, figura 1h, i). , que constan de un modo de propagación (curvas negras, kz reales) y un modo evanescente (curvas naranjas, kz complejas). No existen soluciones kz complejas con dopaje cero, ya que sólo se pueden normalizar soluciones kz reales que satisfagan condiciones de contorno cero. El dopaje electrostático de la superficie del grafito crea un potencial no homogéneo en la dirección z cerca de la superficie, que no conserva el impulso kz, lo que permite soluciones kz reales cerca de la superficie, que luego se convierten en modos evanescentes y decaen en masa. Esto proporciona una imagen heurística del origen de soluciones de estado superficial no triviales (Datos ampliados, figura 1h, i).

Hay tres tipos de modo de propagación: bandas mayoritarias de electrones y huecos con ancho de banda 2γ2 y una banda portadora minoritaria cerca de ckz = π/2. Estas bandas de propagación cruzan el nivel general de Fermi con un pequeño impulso en el plano kx,ky (Datos extendidos Fig. 1h, régimen de metal 1D en la dirección z) pero se alejan del nivel de Fermi con un gran momento kx,ky (Datos extendidos Fig. .1i, régimen de semiconductores 1D en la dirección z). Cuando se introduce un potencial cerca de la superficie mediante dopaje, los modos de propagación en la región del semiconductor 1D comienzan a cruzar el nivel de Fermi. Con el potencial disminuyendo lejos de la superficie, estos modos evolucionan a modos evanescentes en la brecha (Datos extendidos, Fig. 1i, flechas verdes para dopaje de electrones y flechas azules para dopaje de huecos). La dispersión de estos modos evanescentes, que denotamos como tipo 1, cruza el nivel de Fermi, formando una línea de superficie de Fermi con un radio mayor que la superficie de Fermi de los portadores que se propagan (Datos ampliados, figuras 1c-g, contornos amarillos). Estos estados son similares a los estados de superficie en semiconductores dopados, con la diferencia de que existen solo para momentos en el plano mayores que la proyección de la superficie de Fermi en masa del grafito (no se observaron estados de superficie para dopaje cero en la figura 1g de datos ampliados). En el régimen de metal 1D, aparece otro tipo de modo evanescente, denominado tipo 2, para |E| > |γ2| y nunca cruza el nivel de Fermi (Datos ampliados, figura 1h).

El espectro del grafito alineado con hBN se calculó tratando el potencial muaré periódico como una perturbación aplicada solo a la capa superior de grafeno. Seguimos el procedimiento estándar19, utilizando el acoplamiento de superred simétrico espejo hamiltoniano \(\delta H={\sum }_{m=0}^{5}{{\rm{e}}}^{{{\rm{ i}}{\bf{g}}}_{m}\cdot {\bf{r}}}\,\left[{U}_{0}+{(-1)}^{m}({ \rm{i}}\,{U}_{3}{\sigma }_{3}+{U}_{1}\frac{{{\bf{g}}}_{m}\times \ hat{z}}{|g|}\sigma ){\tau }_{3}\right]\) aplicado a los dos componentes de la capa superior de la función de onda de la película de grafito, donde las matrices de Pauli σ operan en las subredes de la capa superior y τ opera en valles, \({{\bf{g}}}_{m}={{\mathcal{R}}}_{\pi (m-1)/3}\{0,\,4 \pi \delta /(3a)\}\) son seis vectores reticulares recíprocos de superred (donde \({\mathcal{R}}\) es una matriz de rotación), \(\delta =0.018\) es un desajuste de red , a = 1,42 Å es la distancia carbono-carbono, y utilizamos los parámetros U0 = 8,5 meV, U1 = −17 meV y U3 = −14,7 meV (refs. 44,45). Los resultados no dependen significativamente de los valores de los acoplamientos de la superred, y fue suficiente restringir el espacio de momento a la primera estrella de los vectores de red recíprocos de la superred para lograr la convergencia.

En campos bajos (B <1 T), el inicio de 2.5D QHE se ve fuertemente alterado por la estructura de bandas caleidoscópica de los estados de la superficie (Fig. 1e). Comparamos el transporte de campo bajo para dispositivos alineados (D1) y no alineados (D4) de espesor de grafito similar (aproximadamente 8 nm) (Datos ampliados, figuras 2a-d). En un dispositivo de grafito no alineado, observamos que se desarrolla un abanico de Landau para densidades finitas |nb| > 1012 cm−2, y todos los estados QHE se pueden rastrear hasta nb ≈ 0 cuando B se acerca a 0. Por el contrario, para el grafito alineado características QHE similares también están superpuestas por oscilaciones que emanan de LT en |n| ≈ 2,0 y 3,7 × 1012 cm−2, lo que da como resultado características similares a diamantes en σxx que se producen en fracciones de flujo ϕ/ϕ0 = p/q. La comparación de la conductividad de campo baja en función de la sintonización de interfaces alineadas y no alineadas en el mismo dispositivo también muestra diferencias pronunciadas, como se muestra en la Fig. 2e, f de datos extendidos, donde las características más visibles ocurren solo en |nb| > 2 × 1012 cm−2, independiente del dopaje nt.

Para resaltar las oscilaciones de Brown-Zak en una amplia gama de campos magnéticos, también calculamos Δσxx restando un fondo suave de los datos de σxx. En comparación con los sistemas de grafeno-hBN en los que la conductividad de fondo se puede equipar con polinomios21, encontramos que los polinomios de orden incluso superior (>10) son insuficientes ya que hay muchos artefactos oscilatorios presentes. En su lugar, utilizamos un modelo Drude de dos portadoras de σxx(B) y σxy(B) y ajustamos ambas simultáneamente para obtener densidades y movilidades de portadoras nh = 2,2 × 1012 cm−2, µh = 24.000 cm2 V−1 s−1, ne = 2,8 × 1012 cm−2 y µe = −19 000 cm2 V−1 s−1 para un sesgo de puerta cero en T = 60 K. Este modelo de dos portadoras se ajusta, \({\sigma }_{xx}^{{ \rm{fit}}}(B)\), se usa luego para calcular \({\Delta \sigma }_{xx}\left({n}_{{\rm{b}}},B\right )={\sigma }_{xx}\left({n}_{{\rm{b}}},B\right)-{\sigma }_{xx}^{{\rm{ajuste}}} \izquierda(B\derecha)\). Las oscilaciones en Δσxx que ocurren en \({B}_{1/q}\) visibles para q ≤ 11 (Fig. 2b y Datos extendidos Fig. 3a) se examinaron con datos brutos de σxx para confirmar que no fueron introducidas por el proceso de resta.

Para modelar las brechas de transporte en nuestros dispositivos alineados en B alto y T bajo, tratamos el potencial de superred muaré como una perturbación débil; cada nivel de Landau QHE 2.5D (Fig. 4b) se divide en q subbandas, en un ϕ/ϕ0 = p/q dado. Los niveles en la Fig. 4b se calcularon a partir de la descripción estricta de las bandas de Landau en grafito de la ref. 26 utilizando el mismo conjunto de parámetros SWMC que se indicó anteriormente, con un ajuste en la división entre las bandas de Landau 0 y 1 atribuido a los efectos de la autoenergía en campos de alto B46,47. La mariposa de Hofstadter para una red de panal (Fig. 4a) se calculó a partir de la ecuación en diferencias finitas en la ref. 36, en el que la escala de energía se ha normalizado y se da en unidades arbitrarias, ε = ±1. Se utilizó un límite de q ≤ 100 para el cálculo para dar un equilibrio entre la densidad de la parcela y la velocidad. Sin embargo, esto da como resultado la aparente ausencia de estados cercanos a ϕ/ϕ0 = 1, 1/2 y 1/3 (Fig. 4a, c), y debe tenerse en cuenta que esta es una característica del cálculo, no espacios en el espectros.

El análisis de la activación térmica de los espacios para el dispositivo D3 en B = 13,5 T (Fig. 3e) indica que los espacios fractales más grandes son ΔEfractal ≈ 0,1 meV. Asignamos ΔEfractal al espacio más grande en la mariposa de Hofstadter en el valor de flujo ϕ/ϕ0 = 0,57 (correspondiente a B = 13,5 T; Fig. 4a, línea discontinua), que abarca 0,32 < ε < 0,56. Esto produce un factor de escala S = 0,42 meV. Luego, el espectro completo se calcula usando la ecuación (2) y se muestra en la Fig. 4c, en la que usamos la periodicidad de la mariposa de Hofstadter (tal que ε(ϕ/ϕ0 + ρ) = ε(ϕ/ϕ0) para cualquier número entero ρ) para trazar estados en ϕ/ϕ0 > 1.

A modo de comparación, también se calculó el espectro de energía fractal para el dispositivo D2, que tiene una alineación con hBN y una paridad de capas diferentes a las del dispositivo D3 (el dispositivo D2 tiene 21 capas de espesor y está alineado con un solo hBN encapsulante). La paridad de capa impar eleva la degeneración del valle ±KH en 2.5D QHE en grafito26 y, por lo tanto, el tamaño del espacio se reduce significativamente (Datos ampliados, Fig. 6a-c) y el tamaño máximo del espacio es de aproximadamente 0,9 meV (en comparación con 1,8 meV en dispositivo D3; figura 3e). En la Fig. 6d de datos ampliados, nos centramos en la evolución del tamaño del espacio en el llenado ν = 0 entre dos pasos a nivel en B = 10 T y B = 16 T, con un espacio máximo observado de aproximadamente 0,48 meV. Datos ampliados La Fig. 6f muestra los niveles de Landau sin perturbación muaré para el grafito de 21 capas. Tanto la extensión de la brecha ν = 0 (8,5 T

En el campo B, los estados de la superficie se manifiestan en los espectros de capacitancia como oscilaciones de magnetocapacitancia pronunciadas (Datos extendidos, Fig. 7a). Para las bandas de Landau masivas que cruzan el nivel de Fermi, los estados de superficie asociados coexistirían y se mezclarían con ellas. Sin embargo, las bandas de Landau a granel alejadas del nivel de Fermi pueden ocuparse en la superficie cuando se dopan electrostáticamente, dando lugar a niveles de Landau en la superficie. Al llenar estos niveles superficiales de Landau, aparecen regiones de alta compresibilidad como picos en los espectros de capacitancia. Tenga en cuenta que el ancho de estas regiones de alta compresibilidad no corresponde a la degeneración entera (>4), porque una fracción de la carga inducida por el voltaje de la compuerta se hunde en la masa para soportar el potencial de apantallamiento autoconsistente cerca de la superficie (Datos extendidos Figura 8b).

Habiendo determinado la capacitancia geométrica a partir del ajuste de datos de campo cero, podemos convertir C (n) en DOS (U1) usando U1 = eVb - e2n / CG (ref. 40). Como se muestra en la Fig. 7b de datos ampliados, los picos en el DOS corresponden a niveles de Landau en la superficie metálica, que están separados por regiones de DOS relativamente bajas (espacios de ciclotrón de los estados de la superficie). A diferencia de los verdaderos sistemas 2D, el DOS en estos espacios de ciclotrón no es cero, porque se pueden inyectar cargas en el grafito a granel. A 12 T, se desarrollan aún más tres mínimos en la cima de la mayoría de los picos, lo que indica que se elimina la cuádruple degeneración (giro y valle) de los niveles superficiales de Landau.

Los resultados experimentales se visualizan mejor y son más informativos cuando se presentan como un mapa C (n, B) (Datos ampliados, figura 7c). Las ramas de los estados superficiales surgen de los puntos de neutralidad en B = 7,5 T, 3 T, 2 T, etc. Estos campos B corresponden a los campos críticos sobre los cuales las bandas de Landau en masa ya no cruzan el nivel de Fermi y aparecen solo como niveles de Landau superficiales. Por ejemplo, según nuestro modelo SWMC, a 7,5 T, la banda 2+ de Landau en masa está justo por encima del nivel de Fermi (Datos ampliados, figura 7d). Por lo tanto, una rama de estados de superficie generada alrededor de este campo se denomina S2+. Lo mismo sucede con la banda 3+ de Landau en masa de electrones a 3 T y la banda 2- de Landau en masa de huecos en 2 T (Datos ampliados, figura 7c).

Observamos oscilaciones hasta B ≈ 0,1 T (Datos ampliados, figura 8a), lo que establece un límite inferior de aproximadamente 100.000 cm2 V−1 s−1 para la movilidad del portador de carga superficial. La alta calidad electrónica de los estados superficiales también permite funciones fraccionarias en la cuantificación Landau de portadores de carga. Se fabricó un dispositivo condensador de grafito para investigar características QHE fraccionarias, con un dieléctrico hBN más grueso para reducir la falta de homogeneidad del potencial electrostático del electrodo metálico. En un campo magnético elevado, B = 20 T, observamos la formación de dos mínimos encima de estados superficiales individualmente degenerados de S2+ (Datos ampliados, Fig. 9a, b). El Δν entre la brecha fraccionaria es de alrededor de 0,27, que es menor que el Δν = 1/3 esperado para QHE fraccional. Para investigar más a fondo estos estados QHE fraccionarios, utilizamos grafito delgado (6 nm) (dispositivo D9) y estudiamos el transporte bajo un campo de desplazamiento aplicado, D = (nt − nb)e/2ε0. En D = 0,24 V nm −1, se pueden encontrar regiones B – n en las que el nivel de energía de los estados de superficie se ubica en la brecha masiva (Datos ampliados, Fig. 9c, d). En estas regiones, los estados de superficie están completamente aislados del conjunto, y la desaparición de σxx y la cuantificación de σxy indican el desarrollo de QHE fraccional con una degeneración de 1/3. La diferencia entre las mediciones de capacitancia y transporte se puede conciliar considerando la compresibilidad negativa de los estados fraccionarios: el potencial químico de los estados superficiales se reduce con la inyección de n, adquiriendo cargas adicionales del volumen48,49,50.

La dinámica clásica del electrón está establecida por \(\dot{{\bf{p}}}=eB\hat{{\bf{z}}}{\boldsymbol{\times }}\dot{{\bf{ r}}}\) y \(\dot{{\bf{r}}}\equiv {\bf{v}}={{\nabla }}_{{\bf{p}}}\varepsilon ({ \bf{p}})\), lo que implica que las trayectorias en el espacio real se pueden obtener a partir de contornos de energía constante en el espacio de momento mediante una rotación de 90° y un cambio de escala de 1/eB. Cerca de las singularidades de Van Hove, provocadas por los puntos de silla en la dispersión de los electrones, se produce el cambio de signo de la banda de masa, que se conoce como LT. En el LT, las órbitas cerradas de ciclotrón de electrones se transforman en trayectorias abiertas, formando una red que, debido a la simetría C3 de la película de grafito, parece un patrón de Kagome. Esto conduce a órbitas de electrones deslocalizadas, lo que resulta en una alta conductividad incluso en campos magnéticos fuertes, aunque el movimiento balístico de los electrones a lo largo de dicha red tiene un elemento estocástico: al alcanzar los puntos de silla en dispersión, las trayectorias de los electrones pueden cambiar entre electrones y huecos. segmentos (Datos ampliados Fig. 4a, b). Este proceso, conocido como ruptura magnética del movimiento del ciclotrón, puede capturarse51,52,53,54 mediante amplitudes de transmisión, \(\mathop{S}\limits^{\leftharpoonup }\) y \(\mathop{S}\ límites^{\rightharpoonup }\),

Estas magnitudes de \(| \mathop{S}\limits^{\rightharpoonup }| \) y \(| \mathop{S}\limits^{\leftharpoonup }| \) son comparables entre sí en el intervalo de ruptura magnética55 de energías, proporcional a \(eB{\mathfrak{r}}/(2\pi \hbar )\), que está determinada por la intensidad del campo B y la curvatura gaussiana del punto de silla de dispersión, \({\mathfrak{ r}}=\hbar \sqrt{| \det \frac{{\partial }^{2}\varepsilon ({\rm{p}})}{\partial {p}_{i}\partial {p} _{j}}| }\) y establece la ventana de energía alrededor de ELT, donde la red de trayectorias de LT es relevante para el transporte de electrones.

Para cualquier par de puntos de la red, existen varios caminos distintos de igual longitud que los conectan. Estos caminos consisten en un conjunto equivalente de segmentos que pasan en un orden diferente (por ejemplo, caminos verde y marrón en la Figura 4b de Datos Extendidos), lo que, debido a la periodicidad de la red Kagome, garantiza la independencia de la fase de interferencia entre ondas parciales. siguiendo esos caminos, con la energía exacta de los electrones (similar a la física de la localización débil). Como resultado, la ampliación del paso de Fermi no conduce a un autopromediado de las contribuciones de interferencia constructiva y destructiva generadas por electrones en diversas energías (como sucede con las fluctuaciones mesoscópicas inducidas por interferencia). La longitud de cada segmento de la trayectoria escala como 1/B. Entonces, para B bajo, solo las trayectorias más cortas posibles retienen la propagación balística (ver Datos extendidos, Fig. 4b para ejemplos de tales pares de trayectorias). El área, \(A=\frac{{A}_{{\rm{BZ}}}}{{(eB)}^{2}}=\frac{{(2{\rm{\pi }} )}^{2}}{{{A}_{0}(eB)}^{2}}\), entre los pares de tales trayectorias se relaciona, reescalando con el campo B, con el área real de la zona de Brillouin, \({A}_{{\rm{BZ}}}={(2{\rm{\pi }})}^{2}/{A}_{0}\), de la superred, donde \ ({A}_{0}\) es el área unitaria de la supercélula. Multiplicado por el campo magnético, esto determina el flujo magnético rodeado \(\phi ={A}_{0}B\) y la fase Aharonov-Bohm, \(\varphi =\hbar eAB=\hbar \frac{{( 2{\rm{\pi }})}^{2}}{{A}_{0}eB}=2{\rm{\pi }}\frac{{\phi }_{0}}{\ fi }\). La interferencia entre ondas parciales que se propagan balísticamente a lo largo de las trayectorias de Kagome y la conmutación estocástica en los sitios de la red Kagome producen oscilaciones de conductividad.

que son 1/B periódicos. En campos magnéticos bajos, la longitud de los caminos, \({\mathcal{L}}(B)\propto {B}^{-1}\), sería más larga que la más corta de las longitudes medias de camino libre y coherencia. , \({\mathcal{l}}\), que es capturado por el factor exponencial en la ecuación (6). Aquí ρ es la densidad termodinámica de estados y el ancho, \(\delta n\), del intervalo de dopaje alrededor de LT en el que se espera que las oscilaciones sean visibles está determinado tanto por T como por B. Tenga en cuenta que las oscilaciones descritas están relacionadas a la capacidad del electrón para propagarse a través de la superred más que a su densidad de estados. Por tanto, aparecen en las mediciones de conductividad pero estarían ausentes en las mediciones de capacitancia cuántica. También observamos que para una superficie de grafito alineada con hBN, los LT comienzan a aparecer en la superficie y en bandas de superficie mixta después de que el dopaje de la superficie alcanza 2 × 1012 cm-2. Con el aumento del dopaje, hay una cascada de LT (Datos ampliados, Fig. 4a, b). Como resultado, se amplía el intervalo de densidades en el que son visibles las oscilaciones periódicas 1/B descritas anteriormente.

Generalmente se supone que la trayectoria libre media, \({\mathcal{l}}\), que aparece en el denominador del exponente de nuestra expresión para la amplitud de las oscilaciones en la ecuación (6), depende únicamente de la temperatura, y la ecuación ( 6) produce una caída exponencial, \({\rm{\exp }}\left(-\frac{2{\mathcal{L}}}{{\mathcal{l}}}\right)\), de oscilaciones en campos magnéticos bajos. Sin embargo, en el caso del grafito, hay muchos contornos de Fermi de bandas en masa más cercanas al punto K y el aumento del campo magnético podría provocar una ruptura magnética que se dispersa desde la superficie a las bandas en masa. Esta dispersión adicional disminuye la vida útil de los electrones en los contornos de Fermi en estado superficial, disminuyendo efectivamente el camino libre medio, \({\mathcal{l}}\), al crecer B. Este mecanismo puede conducir a una dependencia no monótona de la amplitud. de oscilaciones en 1 / B (Datos extendidos Fig. 4e), lo que refleja la complejidad de nuestro sistema twistrónico 3D.

Para caracterizar el efecto del potencial de superred de la superficie sobre el grafito encapsulado en hBN, realizamos mediciones de espectroscopía Raman. Se seleccionó una escama de grafito con una región de grafeno monocapa extendida (MLG) para comparar la alineación de toda la película de grafito (Datos extendidos, Fig. 10a, b). Los espectros Raman de superredes MLG/hBN han sido bien estudiados56, y la alineación se puede rastrear por el ancho del pico 2D de MLG. El pico 2D de MLG se amplía con una mejor alineación debido a la mayor falta de homogeneidad de la tensión causada por el potencial periódico muaré del sustrato hBN. También se observó una ampliación similar del pico 2D en el sistema de superred de grafeno-hBN bicapa, lo que indica que el potencial de superred del sustrato de hBN puede propagarse a través de bicapas de grafeno y, por lo tanto, es detectable mediante espectroscopía Raman. Sin embargo, aún no está claro hasta qué punto este potencial de superred puede penetrar la mayor parte del grafito.

Para aclarar esto, fabricamos dos heteroestructuras hBN/grafito/hBN al mismo tiempo, transfiriendo grafito a dos escamas de hBN adyacentes pero intencionalmente mal orientadas. Se controla que la escama de grafito esté alineada con uno de los hBN y, como consecuencia, está desalineada con el otro (Datos ampliados, figura 10c). La alineación de las escamas se caracteriza por el ancho total a la mitad del máximo (FWHM) del pico MLG 2D (Datos extendidos, Fig. 10e). Cada espectro se promedió en diez espectros adquiridos en diferentes posiciones y se normalizó por la intensidad del pico E2g hBN a 1363 cm-1. El FWHM es 21 cm −1 y 35 cm −1 para las regiones alineadas y no alineadas del MLG, respectivamente, lo que concuerda bien con los resultados en la ref. 56. Se espera una ampliación del pico 2D si el potencial de superred en la interfaz puede propagarse a través del cristal de grafito en masa. No encontramos diferencias apreciables en el mapa Raman de FWHM 2D entre regiones de grafito alineadas y no alineadas (Datos ampliados, Fig. 10d, e). Esto implica que el potencial de superred superficial del sustrato hBN no penetra a través del grafito, al menos para películas con un espesor de al menos 2,6 nm.

Todos los datos están disponibles a través de los autores correspondientes previa solicitud razonable.

Los códigos generados en este trabajo para calcular los estados superficiales de multicapas de grafito con y sin acoplamiento a hBN alineado están disponibles en https://github.com/slizovskiy/GraphitehBN.

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Esta investigación fue apoyada por el Consejo Europeo de Investigación (ERC) en el marco del programa de investigación e innovación Horizonte 2020 de la Unión Europea (acuerdo de subvención n.° 865590), el Programa de participación en los costos de Royal Society International Exchanges 2019 (IEC\R2\192001), el Research Council UK (BB/X003736/1), EC-FET Core 3 European Graphene Flagship Project, Quantum Flagship Project 2D-SIPC, EPSRC otorga las subvenciones EP/S030719/1 y EP/V007033/1, y la Lloyd Register Foundation Nanotechnology Grant. JY, SX e YY agradecen el apoyo de la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (12150002 a JY, 12274354 a SX, 12104505 a YY). QY agradece la financiación de Leverhulme Early Career Fellowship (ECF-2019-612), la Royal Society University Research Fellowship (URF\R1\221096) y el Research Council UK (EP/X017575/1). KSN agradece al Ministerio de Educación de Singapur por el apoyo otorgado en virtud de su premio Centro de Excelencia en Investigación al Instituto de Materiales Inteligentes Funcionales (I-FIM, proyecto no. EDUNC-33-18-279-V12) y al Royal Society (Reino Unido, subvención n.º RSRP\R\190000). CM agradece la financiación de Graphene NOWNANO CDT EP/L01548X/1.

Estos autores contribuyeron igualmente: Ciaran Mullan, Sergey Slizovskiy, Jun Yin

Departamento de Física y Astronomía, Universidad de Manchester, Manchester, Reino Unido

Ciaran Mullan, Sergey Slizovskiy, Jun Yin, Ziwei Wang, Qian Yang, Yaping Yang, Kostya S. Novoselov, AK Geim, Vladimir I. Fal'ko y Artem Mishchenko

Instituto Nacional del Grafeno, Universidad de Manchester, Manchester, Reino Unido

Sergey Slizovskiy, Qian Yang, Shuigang Xu, Yaping Yang, Sheng Hu, Kostya S. Novoselov, AK Geim, Vladimir I. Fal'ko y Artem Mishchenko

Laboratorio Estatal Clave de Mecánica y Control de Estructuras Aeroespaciales, Laboratorio Clave de Nanomateriales y Dispositivos Inteligentes del Ministerio de Educación, Instituto de Ciencias Fronterizas, Universidad de Aeronáutica y Astronáutica de Nanjing, Nanjing, China

jun yin

Laboratorio clave para materiales cuánticos de la provincia de Zhejiang, Departamento de Física, Facultad de Ciencias, Universidad Westlake, Hangzhou, China

Shuigang Xu

Laboratorio Nacional de Campos Magnéticos Intensos (LNCMI), CNRS Universidad Grenoble Alpes, Universidad Toulouse 3, INSA Toulouse, EMFL, Grenoble, Francia

Benjamín A. Piot

Laboratorio Estatal Clave de Química Física de Superficies Sólidas, Centro de Innovación Colaborativa de Química para Materiales Energéticos (iChEM), Facultad de Química e Ingeniería Química, Universidad de Xiamen, Xiamen, China

ShengHu

Instituto Nacional de Ciencia de Materiales, Tsukuba, Japón

Takashi Taniguchi y Kenji Watanabe

Instituto de Materiales Inteligentes Funcionales, Universidad Nacional de Singapur, Singapur, Singapur

Kostya S. Novoselov

Instituto Henry Royce de Materiales Avanzados, Manchester, Reino Unido

Vladimir I. Fal'ko

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JY, SX, YY y SH diseñaron y fabricaron los dispositivos. CM, JY y BAP realizaron mediciones de transporte. CM, JY, SS y AM analizaron los datos. SS, CM y VIF desarrollaron la teoría y realizaron los cálculos. ZW realizó mediciones y análisis Raman. TT y KW proporcionaron cristales de hBN. AM, AKG, CM, SS, JY, ZW, KSN y QY contribuyeron a la redacción del artículo. Todos los autores discutieron los resultados y comentaron el artículo.

Correspondencia a Jun Yin, Vladimir I. Fal'ko o Artem Mishchenko.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

está disponible para este documento en https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

a, capacitancia (C) frente a densidad de portadora (n) para el dispositivo D6 a T = 0,3 K. El recuadro muestra una micrografía óptica de un dispositivo capacitor típico, barra de escala de 20 µm. b, Densidad de estados (DoS) y capacitancia cuántica (Cq) frente a potencial de superficie (U1) a partir de cálculos basados ​​en el modelo de masa efectiva (línea negra). Los símbolos de colores son datos experimentales de cuatro dispositivos diferentes (D5, D6, D8, D11). El recuadro se calcula U1 vs n. c – f, Dispersiones calculadas de una película de grafito de 20 capas de espesor para dopajes de huecos/electrones n = −6, −4, 4, 6 × 1012 cm−2 en función del momento en el plano kx,ky (ejes horizontales ) y energía E (eje vertical). El color rojo (verde) indica estados de superficie que tienen una densidad de alta probabilidad de la función de onda en la primera (segunda) bicapa de grafeno. Las superficies exteriores superiores con un radio mayor corresponden al Tipo 1, y la superficie interior inferior con un radio más pequeño corresponde al Tipo 2. El color azul indica estados masivos y el contorno amarillo resalta el nivel de Fermi. g, igual que c – f, calculado para dopaje cero donde no se observan estados de superficie distintos. h,i, Dispersión para la propagación (Im kz = 0, líneas negras) y modos evanescentes (Im kz ≠ 0, líneas naranjas) para grafito a granel en función de kz complejo para ħνk fijo = 0,04 eV (panel h, régimen metálico 1D con modos evanescentes Tipo 2) y 0,15 eV (panel i, régimen de semiconductor 1D con modos evanescentes Tipo 1), respectivamente. El nivel de Fermi está en 0 eV. Las flechas verdes/azules indican la evolución de los estados de la superficie desde modos de propagación a modos evanescentes para el dopaje de electrones/huecos.

a, c, σxx,σxy en función de B y nb para el dispositivo alineado D1 en T = 0,24 K. Las características del nivel Landau emanan de los LT (|n| ≈ 2,0 y 3,7 × 1012 cm−2) y del dopaje cero. b, d, σxx,σxy en función de B y nb para el dispositivo D4 no alineado en T = 0,22 K. e, Comparación de trazas de línea σxx de campo bajo para las dos interfaces del D1 alineado único, donde la interfaz alineada (nb ) alberga muchas características relacionadas con los LT que están notablemente ausentes en la respuesta de interfaz no alineada (nt). f, Mapeo de σxx para D1 en función de nb y nt, destacando que las características verticales relacionadas con los LT son independientes de nt en todo el rango medido. B = 0,3 T, T = 1,8 K y la escala de colores es de negro a blanco, de 5 a 18 mS.

a, gráfico de alcance extendido de la Fig. 2b en el texto principal para el dispositivo D1; ∆σxx (conductividad menos un fondo liso) en función de B y nb en T = 60 K. En el recuadro, traza de σxx(ϕ0/ϕ) en nb = 3,53 × 1012 cm−2 destacando la oscilación Brown-Zak de orden superior en ϕ0/ ϕ = 5/2. b, Gráfico de rango extendido de la Fig. 2c en el texto principal; σxx en función de B y nb en T = 20 K. En el recuadro, conductividad promediada en un rango de densidad de portadores nb = 2,00 a 3,84 × 1012 cm−2, ‹σxx(nb)›, representada en función de ϕ0/ϕ que muestra las oscilaciones continúan hasta la resolución del mapeo experimental (Bstep = 1 mT). c – h Mapeos de alta temperatura de σxx (nt, B) (paneles c y g) y σxx (nb, B) (paneles d y h) para el dispositivo doblemente alineado D3 (c – d) y el dispositivo individualmente alineado D2 (g – h). Las mediciones se realizaron a T = 60 K, la escala de colores de negro a blanco es de 80 a 190 µS para c y d, de 49 a 154 µS para g y de 64 a 97 µS para h. Los paneles e y f muestran las derivadas 1.ª y 2.ª, respectivamente, calculadas a partir de d. Las líneas discontinuas horizontales muestran las fracciones de flujo significativas \(\phi /{\phi }_{0}\) de 1/2 a 1/8 ajustadas a los datos. La escala de colores para e es de azul a rojo −40 a 40 µS T−1 y en f es de negro a blanco −100 a 100 µS T−2.

a, Dispersión en la SBZ representada hasta la energía de Fermi para dopaje 2,1 × 1012 cm−2 (izquierda) y 3,8 × 1012 cm−2 (derecha) respectivamente. b, redes de trayectorias clásicas accesibles a los electrones en estado superficial con los mismos dopajes en a. Ejemplos de rutas de interferencia más cortas y de igual longitud se muestran mediante flechas verdes y marrones. El área encerrada entre estos caminos es igual a ABZ/(eB)2 independientemente de la energía. c, mejora de la conductividad en un campo B alto en dispositivos Corbino alineados; σxx como función de la densidad de portadora inducida por una sola puerta para el dispositivo no alineado (D10, curva negra, puerta inferior sintonizada), el dispositivo alineado individualmente (D2, curva roja, puerta superior sintonizada) y el dispositivo doblemente alineado (D3, curva azul, parte inferior puerta sintonizada) todo en geometría Corbino, medido a T = 0,3 K y B = 18 T. Las regiones sombreadas resaltan las características de la banda Landau de la superficie. d, Conductividad en el campo B cero en dispositivos de barra Hall alineados (D1) frente a no alineados (D9). El aumento de la dispersión debido a la alineación da como resultado una conductividad reducida en el conjunto a B = 0 T. Aquí, la puerta superior (interfaz no alineada) se barre para D1. T = 0,3 K. e, las oscilaciones de Brown-Zak en σxx difieren en amplitud de forma no monótona en función de ϕ0/ϕ en el dispositivo de barra Hall alineado D1. Medido en nb = 2,6 × 1012 cm −2, donde la curva T = 60 K proviene del mismo conjunto de datos utilizado para generar la Fig. 2b y los datos ampliados de la Fig. 2a.

a, σxx(nt, nb) del dispositivo D2 en función de las puertas superior e inferior, nb y nt, medidas en campo alto B = 15,6 T, T = 0,3 K, escala de colores: marrón a amarillo, 0 a 59 μS. b, diagrama de Wannier que representa los espacios QHE y QHE fractales en masa como líneas diagonales grises y moradas, respectivamente. El alto dopaje para la puerta superior (inferior) da como resultado características horizontales (verticales) que corresponden a los estados de la superficie que acceden a las bandas de Landau +2 y −2 desde las superficies de grafito opuestas (resaltadas con un sombreado naranja). c, σxx(nt, nb) del dispositivo D3, medido en campo alto B = 13,6 T, T = 0,3 K, escala de colores: marrón a amarillo, 0 a 98 μS. d, Lo mismo que b pero para D3.

a, Panel superior, σxx en función del factor de llenado QHE entero ν a varias temperaturas, B = 15,2 T. Panel inferior, gráfico de burbujas del tamaño del espacio extraído de Arrhenius se ajusta a los mínimos de σxx. El tamaño de los espacios se escala con el área (60 µeV a 0,9 meV), y las burbujas grises son espacios enteros (etiquetados con ν) y las burbujas moradas son espacios fractales (etiquetados con s, t). b,c, Ejemplos de gráficos de Arrhenius de ln[σxx] en función de la temperatura recíproca para la brecha QHE entera en ν = 5 y la brecha QHE fractal de números enteros (s,t) = (−1,7), respectivamente. Las regiones lineales se ajustan para producir una pendiente de ≈ ½Egap. d, El tamaño del espacio extraído de Arrhenius se ajusta en función de B para el espacio ν = 0. e, Mapa de conductividad para el dispositivo D2, los mismos datos que en la Fig. 3a en el texto principal, excepto que se representan en función del factor de llenado ν de la secuencia principal de QHE. Escala de colores: marrón a amarillo, 0 a 80 μS. f, Niveles de energía permitidos resultantes de estados cuantificados de 0 (1) bandas de Landau mostradas en rojo (gris), calculados para una película de grafito de 21 capas de espesor sin perturbación de muaré26. Se ha incluido la división Zeeman, como lo indican las líneas claras y oscuras para subir y bajar el giro, respectivamente. g, combinación de paneles f y Fig. 4a en el texto principal aplicando la mariposa de Hofstadter como una pequeña perturbación (S = 0,42 meV) a cada nivel de energía, ecuación. 2. h, Igual que g pero con S = 0,42 meV para estados de capas impares y S = 0,12 meV para estados de capas pares.

a, C(n) típico a 0,6 T (curva negra inferior), 5,1 T (curva azul media) y 12 T (curva roja superior), respectivamente, en el dispositivo condensador D6 a T = 0,3 K. Los recuadros inferiores son ampliaciones de la áreas marcadas. b, DoS vs U1 a 5,1 T, 0,3 K. c, diagrama en abanico de Landau de superficie C (n, B) a 0,3 K. Escala de colores: azul marino a blanco, 254,7 fF a 270,0 fF. La línea discontinua marca el campo crítico B = 7,5 T, donde la banda Landau 2+ sale del nivel de Fermi y el grafito ingresa al UQR. d, Relación de dispersión para bandas de Landau en masa calculadas utilizando el modelo SWMC en B = 7,5 T26.

a, Oscilaciones de Δρxx en el dispositivo D7 obtenidas restando un fondo suave mientras se barre el voltaje de la puerta (Vb) a 0,1 T, 0,3 K usando excitación I = 1 μA. Para esta medición, el grafito encapsulado con un espesor de 20 nm se define según la geometría de la barra Hall. b, dns/dn en función de n a 0,6 T, donde ns es la densidad del portador inyectada en los estados superficiales, n es la densidad total del portador inducida electrostáticamente. Se deduce de la curva que se muestra en los datos extendidos, figura 7a, en función de la periodicidad de las oscilaciones.

a,b, Estados superficiales fraccionarios medidos en capacitancia (dispositivo D8). a, C(n) en B = 20 T, T = 0,3 K. El recuadro magnifica la región rodeada, pero se representa como C(ν). b, dC/dν (ν, B) de S2+ en la región B alta. Escala de colores: azul a rojo, −6 a 6 fF. El recuadro superior derecho muestra el mapa C (n, B) correspondiente. Escala de colores: naranja a rojo, 254,3 a 260 fF. c, Conductividad longitudinal σxx (B, n) medida en D = 0,24 V/nm en un dispositivo de barra Hall D9, T = 0,3 K, I = 20 nA. Las áreas sombreadas en blanco son guías para la vista para los estados de la superficie. Los límites de uno de esos estados de superficie están marcados por curvas de puntos blancos. Escala de colores logarítmica: azul marino a naranja, 0,1 a 118,2 µS. d, perfil de corte σxx (curva negra) de la línea discontinua blanca en c y la conductividad Hall correspondiente σxy (curva roja).

a, imagen óptica yb, perfil AFM de escamas de grafito utilizadas en la medición Raman (área que se muestra en el cuadro negro en a). La escama contiene ambas regiones de MLG y grafito con un espesor de alrededor de 10 capas. Barra de escala 10 um. c, Imagen óptica de la pila fabricada para mediciones Raman. Las regiones alineadas y no alineadas están marcadas con líneas discontinuas azules y rojas. Barra de escala 10 um. d, mapa Raman de ancho medio máximo (FWHM) de pico 2D. Las regiones MLG y grafito están codificadas por colores en escala de grises y de rojo a violeta, respectivamente. e, Comparación del pico 2D entre regiones alineadas y no alineadas en MLG (arriba) y grafito (abajo). Cada espectro que se muestra aquí es un promedio de diez espectros en diferentes puntos. La intensidad está normalizada por la del pico de hBN a 1363 cm-1.

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Mullan, C., Slizovskiy, S., Yin, J. et al. Mezcla de estados de superficie muaré y estados masivos en grafito. Naturaleza 620, 756–761 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5

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Recibido: 04 de diciembre de 2022

Aceptado: 25 de mayo de 2023

Publicado: 19 de julio de 2023

Fecha de emisión: 24 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5

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