Seguimiento de la evolución estructural de los cuasi

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 7559 (2022) Citar este artículo

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En la última década, la investigación sobre materiales 2D se ha expandido enormemente debido a la popularidad del grafeno. Aunque se ha estudiado ampliamente la ingeniería química de materiales elementales bidimensionales y heteroestructuras, la comprensión fundamental de la síntesis de materiales 2D aún no está completa. Los parámetros estructurales, como el pandeo o la estructura de interfaz de un material 2D con el sustrato, afectan directamente sus características electrónicas. Para continuar con la comprensión del crecimiento específico del elemento y la capacidad asociada de ajustar las propiedades de los materiales bidimensionales, realizamos un estudio sobre la evolución estructural del prometedor material 2D germaneno en Ag (111). Este estudio proporciona un estudio de las formaciones de germanio en diferentes espesores de capa hasta el surgimiento del germaneno casi independiente. Utilizando poderosas herramientas de análisis de superficies como difracción de electrones de baja energía, espectroscopia de fotoelectrones de rayos X y difracción de fotoelectrones de rayos X con radiación sincrotrón, revelaremos la estructura interna e interfacial de todas las fases de germanio descubiertas. Además, presentaremos modelos de la estructura atómica y química de una aleación de superficie \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) y el germaneno cuasi independiente con especial atención a los parámetros estructurales y la interacción electrónica en la interfaz. .

El germaneno, el homólogo bidimensional del germanio, atrajo la atención mundial durante la primera síntesis y análisis del grafeno. Dio el visto bueno a una nueva generación de ingeniería química de materiales 2D, que se hicieron famosos por sus extraordinarias propiedades electrónicas, como por ejemplo sus dispersiones lineales tipo Dirac y su extraordinaria movilidad de los portadores de carga1,2. Recurrir a materiales semiconductores bidimensionales con un número atómico creciente, como siliceno, germaneno, estaneno, etc., también abre la oportunidad de aprovechar los aislantes topológicos y los efectos de espín, allanando el camino para la nanoelectrónica de alta velocidad3,4. En cuanto a las tecnologías informáticas de próxima generación, es inevitable considerar nuevos materiales para la fabricación de transistores de efecto de campo (FET) con tamaños de características inferiores a \({5}\,\hbox {nm}\)5. Aparte de la multitud de aplicaciones basadas en grafeno6, recientemente se han creado transistores basados en siliceno y germaneno7,8 con un rendimiento sorprendente. Ante los desafíos que supone llevar a la fabricación materiales 2D prometedores, es necesario mejorar la comprensión de la síntesis y la formación estructural de estos materiales.

Los cálculos del primer principio determinaron una fase bidimensional estable del germanio9, dispuesta en una estructura de panal de baja pandeo con propiedades electrónicas prometedoras10. Los portadores de carga en el germaneno se comportan como fermiones de Dirac sin masa, cuya movilidad puede ser dos veces mayor que la del grafeno, similar a un metal10,11. Por otro lado, el fuerte acoplamiento espín-órbita del germaneno abre una banda prohibida que además puede sintonizarse mediante un campo eléctrico externo10,12. Una forma de controlar las propiedades electrónicas del germaneno para aplicaciones es controlar un parámetro estructural clave, el pandeo. Se calculó que esta corrugación de la red de panal era \(\delta ={0.69}\) Å para el germaneno independiente13, ya que su tamaño está directamente correlacionado con la proporción de \(sp^2\)- y \(sp^3\). )-bonos hibridados14. Mientras que un alto pandeo produce una gran banda prohibida en la estructura de bandas de los germanenos15, también el germaneno con baja pandeo es de gran interés, ya que la banda prohibida es aún mayor que la del siliceno y se puede realizar el efecto Hall de espín cuántico (QSHE)16. Además, la magnitud del pandeo en el germaneno depende en gran medida del sustrato portador en crecimiento17. Ag(111) resultó ser un candidato prometedor para sintetizar germaneno independiente al considerar las alentadoras predicciones de los conos de Dirac en germaneno sobre plata18, así como la interacción moderada y la pobre transferencia de carga en la interfaz en comparación con otros sustratos19,20,21. Pero incluso las fases de aleación de germanio en Ag(111) presentan firmas de Dirac en su estructura electrónica22.

El primer estudio experimental sobre películas delgadas de germanio cultivado epitaxialmente sobre Ag(111) reportó principalmente una aleación superficial con una cobertura de \(1/3\,\hbox {ML}\), dispuesta en un \((\sqrt{3 }\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) reconstrucción23,24. Sin embargo, esta fase de aleación de \(\mathrm {Ag}_2\mathrm {Ge}\) con un espesor de capa de \(1/3\,\hbox {ML}\) germanio todavía se discute de manera controvertida para formar reconstrucciones de un \ ((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\)25,26,27,28, a \((9\sqrt{3}\times 9\sqrt{ 3})\mathrm {R}30^\circ\)29, a \((\frac{19}{20}\sqrt{3}\times \frac{19}{20}\sqrt{3})\ mathrm {R}30^\circ\) con un patrón Moiré de \((19\sqrt{3}\times 19\sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\)30, o un \ rectangular (\mathrm {Rec}\{c(31\times \sqrt{3})\}\)31. También se consideró como una fase rayada (SP) debido a las deformaciones de tracción de la capa superior32 con un orden de largo alcance de \((6\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^ \circ\)26. Luego, después de pasar una fase mixta, el germaneno se dispone en una cobertura de \({1.06}\,\hbox {ML}\)32, cuya superestructura podría describirse como un \((7\times 7)\)23, a \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\)29,33, o a \((1.35\times 1.35)\mathrm {R}30^\circ\) 34,35 con un orden de largo alcance de \((7\sqrt{7}\times 7\sqrt{7})\mathrm {R}19.1^\circ\)34,36. La gran cantidad de estudios y resultados controvertidos publicados recientemente sobre qué fases se forman y cómo se llaman no permiten comprender el proceso de formación estructural del germaneno en Ag(111). Sobre todo, la discusión crítica de los controvertidos modelos estructurales propuestos, como también se conoce de otros materiales, es de gran actualidad y contemporánea para el progreso en el campo de los materiales 2D37,38,39,40.

Para agregar claridad a este tema en particular, presentamos nuestro estudio experimental sobre la evolución estructural hacia la formación de germaneno casi independiente en Ag (111). Utilizamos difracción de electrones de baja energía (LEED) para esbozar la evolución de diferentes fases de formaciones de germanio con espesores de capa crecientes. Para hacer una distinción clara entre todas las fases, resolvimos las estructuras químicas y electrónicas internas e interfaciales de las películas de germanio mediante la realización de espectroscopia fotoelectrónica (XPS) de alta resolución del nivel central Ge 3d y Ag 3d con excitación sincrotrón. En combinación con mediciones de difracción de fotoelectrones (XPD), propondremos modelos estructurales para una fase de aleación superficial, así como la fase casi independiente del germaneno.

La preparación suficiente de la superficie de Ag(111) se comprobó en cuanto a su orden de largo alcance mediante LEED y su pureza química mediante estudio XPS y espectros de alta resolución. Después de varios ciclos de preparación, se obtuvieron los siguientes resultados, como se muestra en la Fig. 1. El patrón LEED reveló puntos de reflexión nítidos de la reconstrucción \((1\times 1)\), que se muestra en la Fig. 1b.

Sustrato limpio reconstruido de Ag(111). (a) Espectros XPS de alta resolución de la señal Ag 3d de la muestra Ag(111), registrados con una energía fotónica de \(\mathrm {h}\nu = {480}\,\hbox {eV}\) y bajo ángulos de emisión de \(\Theta ={0}^{\circ }\) (arriba) y \(\Theta ={60}^{\circ }\) (abajo). (b) El patrón LEED correspondiente se obtuvo con \(E_\mathrm {kin} = {50}\,\hbox {eV}\), y (c) los espectros VB de alta resolución en \(\mathrm {h} \nu = {52.5}\,\hbox {eV}\) bajo emisión normal.

La superficie bien preparada también puede evaluarse mediante indicadores como el estado de la superficie de Shockley en los espectros de alta resolución de la banda de valencia (VB) en la subfigura (c)24,41, así como los plasmones de la superficie, que se identifican en el ángulo. -Espectros XPS resueltos del nivel central Ag 3d42. La Tabla 1 muestra los parámetros de ajuste de la Fig. 1a. Debido a la estructura electrónica de los metales nobles, la forma del pico del nivel del núcleo metálico Ag 3d es ligeramente asimétrica con un parámetro de asimetría de \(\alpha ={0.02}\)43. Además, no se observó ninguna señal o enlace químico de residuos contaminantes.

A continuación, la superficie limpia de Ag(111) se cubrió con finas películas de germanio. El espesor de la capa se aumentó gradualmente hasta que se observó una modificación del patrón LEED. Mediante este procedimiento, se encontraron las diferentes fases de Ge, como se presenta en la Fig. 2. Para determinar la descripción adecuada de la superestructura de Ge formada, se simuló la periodicidad utilizando LEEDpat44. Las ubicaciones de los puntos de difracción obtenidos de la simulación se agregaron mediante círculos de colores a la mitad inferior de cada patrón LEED medido.

Resumen de todas las fases con respectivos patrones LEED en diferentes coberturas. Los puntos de reflexión marcados se obtuvieron de simulaciones LEEDpat, mientras que los círculos azules corresponden a la red de Ag y los círculos en tonos de verde indican los puntos de Ge de diferentes dominios.

Para coberturas bajas de \(<1/3\,\hbox {ML}\) germanio en la superficie del sustrato no se pudo observar la formación de superestructuras periódicas en el patrón LEED respectivo. Sin embargo, se reconoció una clara reconstrucción \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}{30}^{\circ }\) con una cobertura de \(1/3\,\ hbox {ML}\), como se muestra en la Fig. 2a. Según informes similares de esta superestructura, obtenidos principalmente a partir de mediciones LEED y STM, la formación se puede atribuir a una aleación superficial \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)22,24,25,26,27,28 . Su estructura particular se discutirá en “XPD”. La figura 2b muestra el patrón LEED después de aumentar ligeramente la cobertura de Ge a aproximadamente \({0.4}\,\hbox {ML}\). Se observaron algunas características satelitales alrededor de los puntos del sustrato y los puntos de la reconstrucción \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\), que se atribuyen a una tensión de tracción a lo largo del zigzag y la dirección del sillón de la superestructura Ge, según lo informado por Lin et al.32. Esta tensión conduce a una modulación en la densidad electrónica que se observó como rayas en varios estudios STM26,28,32,35,45. Se han publicado muchas descripciones de esta superestructura para la fase rayada26,29,31. Aquí, una superestructura de \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) con tres dominios satisface completamente el patrón LEED, como se visualiza en la Fig. 2b. Siguiendo la idea de la reconstrucción en espiga \((\sqrt{3}\times 22)\) de Au(1 1 1), este \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) -Se obtuvo la superestructura con notación matricial \(\left(\begin{array}{*{20}{c}} 17 &{} 0 \\ -1 &{} 2\end{array} \right)\). La periodicidad encontrada es causada por una compresión de la capa \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) superior, que encaja exactamente en el molde de un modelo estructural de las fases rayadas propuesto por Zhang et al.31. La distinción compleja pero significativa entre la fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) y la fase rayada se analizará más adelante en "XPS" por su estructura electrónica. La transición de la fase rayada al germaneno se efectúa mediante la coexistencia de fases de aleación y germaneno32. Esta fase mixta muestra su patrón LEED más distintivo, presentado en la Fig. 2c, con un espesor de capa de \({0.6}\,\hbox {ML}\), que es una superposición de \((\sqrt{3} \times \sqrt{3})\) y las superestructuras del germaneno. Sin embargo, la fase germanene, también llamada germanene cuasi independiente32,35, se forma con una cobertura de aproximadamente \({1}\,\hbox {ML}\). El patrón LEED correspondiente se presenta en la Fig. 2d. Incluso si algunos patrones en ciertas energías cinéticas concuerdan con un orden de corto alcance propuesto de \((1.35\times 1.35)\mathrm {R}{30}^{\circ }\)34, no se incluyen todos los puntos. La superestructura del germaneno se superpone con un patrón Moiré29,32, lo que da como resultado una estructura \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\)29,33 con tres dominios. La notación matricial es \(\left( \begin{array}{*{10}{c}} 1 &{} 1 \\ -3 &{} 4 \end{array}\right)\) , mientras que algunos puntos están fuertemente atenuados por múltiples procesos de dispersión de electrones33. Basándonos en nuestros hallazgos sobre la estructura a largo plazo de las fases de germanio, la investigación de la evolución estructural procederá con un análisis detallado de la estructura química.

Para obtener una descripción general de la composición química de todas las fases descubiertas, se tomaron espectros de estudio XPS con una energía de excitación de \(\mathrm {h}\nu ={700}\,\hbox {eV}\) como se ilustra en Fig. 3. Se eligió un ángulo de emisión de \(\Theta ={60}^{\circ }\) para lograr una alta sensibilidad superficial. Para todos los espectros, incluida la muestra limpia de Ag (111) en la parte inferior de la Fig. 3, no se pudieron identificar residuos en los sistemas de muestra, como lo representan típicamente las señales de O 1 y C 1, cuyas ubicaciones de energía esperadas están marcadas por el cajas rojas. Los espesores de la película de Ge de las fases respectivas aumentan de abajo hacia arriba, como lo muestra la característica ascendente del nivel central de Ge 3d con una energía de enlace de \(E_\mathrm {bin} = {28,9}\hbox { eV}\ ).

Para resolver la estructura interna e interfacial de las fases de germanio, se realizaron espectros XPS de alta resolución del nivel central Ge 3d y Ag 3d. Los espectros Ge 3d se muestran en la Fig. 4, con cada nivel central medido bajo emisión normal de \(\Theta ={0}^{\circ }\) y en \(\Theta ={60}^{\circ }\) con más sensibilidad a la superficie. Los parámetros de ajuste obtenidos del ajuste de picos como se menciona en "Métodos" se enumeran en la Tabla 2. Los espectros que se obtuvieron de la fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) se muestran en la Fig. 4a . Los datos fueron ajustados principalmente por un componente con una separación de órbita de giro de \(E_\mathrm {SOC}={0.56}\,\hbox {eV}\). Este componente se puede atribuir a que los átomos de Ge están incrustados en la superficie de plata formando una aleación superficial \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\), como lo propone la literatura25,26. El bajo FWHM y una asimetría significativa indican una estructura de alto orden y similar a un metal de la banda de valencia43, respectivamente, lo que respalda el modelo de átomos de Ge incrustados en una aleación de superficie \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) . El segundo componente SP, que se desplaza \(\Delta E_\mathrm {chem}={0.17}\,\hbox {eV}\) hacia energías cinéticas más bajas, representa una contribución de la fase rayada24,45 y aumenta ligeramente mayores coberturas. En un ángulo de emisión de \(\Theta ={60}^{\circ }\) la intensidad aumenta significativamente en \({20}{\%}\), lo que indica una disposición cercana a la superficie en comparación con los átomos del \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) componente. Además, el FWHM más amplio del componente SP en comparación con el componente \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) concuerda bien con las formas de pico observadas del ajuste de fase rayada.

Espectros de encuesta XPS. Los datos se obtuvieron para la muestra limpia de Ag(111) y todas las fases de Ge en diferentes coberturas, tomadas en \(\mathrm {h}\nu ={700}\hbox { eV}\) y \(\Theta ={ 60}^{\circ }\). La energía de unión de los espectros se refería al borde de Fermi.

La estructura interna de la fase rayada corresponde a los espectros XPS en la Fig. 4b. Se puede reconocer un cambio notable en la forma del pico por la composición de los tres componentes SP1, SP2 y SP3. La tensión de tracción informada de la capa superior en la fase rayada provoca longitudes de enlace más cortas32 y entornos químicos modificados de los átomos de Ge con respecto a la superficie. Conduce a una celda unitaria más grande de la superestructura que la celda unitaria de la fase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\), como se analiza en "LEED" sobre la base del patrón LEED obtenido en la Fig. 2b. El modelo de estructura propuesto por Zhang et al. permite identificar tres grupos de átomos31, cada uno con diferentes ambientes químicos, que pueden atribuirse a los tres componentes que se encuentran en los espectros XPS. El parámetro de asimetría de \(\alpha >{0.1}\) para ambas fases de aleación muestra el carácter metálico de las formaciones de Ge, que podría ser el resultado de la fuerte interacción con el sustrato metálico de Ag. Más adelante se discutirá un análisis más detallado de la estructura de interfaz entre el germanio y la plata. Con un aumento de intensidad máxima de SP3 en \({8}{\%}\) y una disminución de SP2 en \({19}{\%}\) para ángulos de alta emisión \(\Theta ={60}^ {\circ }\), se puede concluir un pandeo de los átomos de Ge dentro de la celda unitaria de fases rayadas.

La señal a nivel central del orbital Ge 3d de la fase mixta se muestra en la Fig. 4c. Como ya indica el patrón LEED, su estructura química consiste en una mezcla del componente SP que representa la fase rayada y un componente germaneno. La relación de área de ambos componentes es casi 1 en emisión normal, lo que indica una cantidad casi igual de contribuciones del germaneno y la fase de franja dentro del campo de medición. Un análisis STM de esta fase realizado por Lin et al. reveló la coexistencia similar a un dominio de ambas fases delimitadas por bordes escalonados, en lugar de un crecimiento de capas apiladas de ambas fases32. Sin embargo, la intensidad del componente germaneno aumenta en \({19}{\%}\) para ángulos de emisión altos con una disminución simultánea de la intensidad del componente SP en \({24}{\%}\). Esta observación es indicativa de una distribución topográfica de ambas fases. La fase germanena parece estar más cerca de la superficie que la fase rayada. Mientras que los átomos de Ge de la fase rayada todavía están incrustados en la capa superior de Ag, el germaneno crece sobre la superficie de plata. Las observaciones de STM muestran que los dominios de la fase germanena están delimitados desde la fase de franja por bordes escalonados y crecen principalmente desde los bordes escalonados superiores32.

Análisis de la estructura interna de todas las fases mediante espectros XPS de alta resolución del nivel central Ge 3d. Los espectros se tomaron con una energía fotónica de \(\mathrm {h}\nu ={140}\hbox { eV}\) y bajo ángulos de emisión de \(\Theta ={0}^{\circ }\) ( arriba) y \(\Theta ={60}^{\circ }\) (abajo). Los parámetros de ajuste de cada espectro se pueden encontrar en la Tabla 2.

La Figura 4d muestra los espectros a nivel central de la fase germanena. El mejor ajuste se logró aplicando un solo componente a los datos, lo cual está respaldado por informes sobre una forma de pico similar de un solo componente de grafeno independiente46,47. Los átomos de Ge dentro de la red de nido de abeja germaneno están todos ubicados en el mismo entorno químico, lo que debilita una estructura altamente pandeada propuesta o una fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) coexistente propuesta con una fuerte interacción con el Sustrato Ag13,22. Se puede observar un ensanchamiento del FWHM, que corresponde al desorden ordenado del germaneno en Ag(111), como también observa STM28,32,35. Un desorden local del germaneno es causado por rotaciones de dominio y tensión de compresión, mientras que el patrón LEED respectivo confirma un orden de largo alcance32,35. Sin embargo, siempre que la asimetría de los picos de XPS sea más probable para materiales metálicos43, el parámetro de asimetría obtenido de \(\alpha ={0.08}\) para el germaneno puede indicar además una estructura de enlace bastante \(sp^2\)-hibridada. en germaneno48,49. Dado que la interacción con el sustrato es más débil que en el caso de las fases de aleación, un comportamiento similar al de un metal o enlaces de Ge internos hibridados \(sp^2\) comúnmente representan una formación de baja pandeo14.

Para examinar la estructura de enlace en la interfaz Ge-Ag, se realizaron mediciones XPS de alta resolución del nivel central Ag 3d, como se muestra en la Fig. 5. De manera análoga a nuestras mediciones en la Fig. 4, todos los espectros se registraron a ángulos de emisión de \(\Theta ={0}^{\circ }\) y \(\Theta ={60}^{\circ }\), aquí con una energía de excitación de \(\mathrm {h}\nu ={480}\hbox { eV}\). Los parámetros de ajuste correspondientes se proporcionan en la Tabla 3. La Figura 5a muestra los espectros de la señal Ag 3d obtenida para la fase de aleación de superficie \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\). Los espectros revelan dos componentes, desplazados químicamente por \(\Delta E_\mathrm {chem}={0.15}\,\hbox {eV}\), que pueden atribuirse a la Ag metálica, comparable a la Fig. 1a, y a un enlace de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\). Estos resultados respaldan nuestro modelo estructural propuesto de una fase de aleación de alto orden, ya que incluso se pudieron identificar las características restantes de los plasmones de superficie. El componente \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) representa una gran parte de la intensidad total, lo que puede explicarse por la energía cinética de los fotoelectrones que resulta en una profundidad de escape media de \(\lambda = {5.3}\) Å50. Además, las intensidades del componente \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)- y del componente metálico Ag cambian para los espectros registrados bajo alta emisión en \(+{21}{\%}\) y \ (-{30}{\%}\), respectivamente, que ilustra el \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) como componente de superficie y el Ag metálico como componente a granel.

En contraste con (a), la estructura de interfaz de la fase rayada provoca una forma de pico notablemente diferente, como lo ilustra la señal Ag 3d en la Fig. 5b. De acuerdo con nuestras observaciones en la Fig. 4b, el próximo componente SP de la fase rayada debería resultar de la tensión de tracción de la capa superior. El componente SP, desplazado por \(\Delta E_\mathrm {chem}={0.48}\hbox { eV}\) hacia energías cinéticas más altas con respecto al componente metálico Ag, corresponde a átomos de Ag con una longitud de enlace promedio reducida. Además del componente \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\), ambos representan los átomos de plata en la superficie de la fase rayada.

Análisis de la estructura interfacial de todas las fases mediante espectros XPS de alta resolución del nivel central Ag 3d. Los espectros se tomaron con una energía fotónica de \(\mathrm {h}\nu ={480}\hbox { eV}\) y bajo ángulos de emisión de \(\Theta ={0}^{\circ }\) ( arriba) y \(\Theta ={60}^{\circ }\) (abajo). Los parámetros de ajuste de cada espectro se pueden encontrar en la Tabla 3.

Los espectros representados en la Fig. 5c se obtuvieron para mediciones de nivel de núcleo XPS de la fase mixta. Aquí, se visualiza una forma de pico, que es comparable a la fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) en la Fig. 5a, que consiste en una \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge }\)- y un componente metálico Ag. En este caso, la relación del área del \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)- al componente Ag se reduce en comparación con el \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) fase. Dado que la fase mixta consta de contribuciones de la fase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) y la fase germanene, sugiere que la plata forma internamente enlaces metálicos en la superficie, dentro de la fase germanene.

La Figura 5d muestra los espectros XPS registrados de la señal Ag 3d para la fase germanena. Como se acaba de mencionar, estos espectros muestran solo un componente, lo que indica un estado metálico de los átomos del sustrato, así como una baja interacción en la interfaz entre el sustrato y el adsorbato. Además del gran fondo en ambos espectros debido a la mayor cobertura de germanio en comparación con las otras fases, los picos tienen una forma muy similar a los picos de la muestra limpia de Ag (111) en la Fig. 1a, respaldado por los parámetros de ajuste obtenidos en la Tabla 3. En combinación con nuestros hallazgos de la estructura interna del germaneno, como se analiza en la Fig. 4d, llegamos a la conclusión de que hay una fase de germaneno químicamente independiente en Ag (111), ya que no se pudo observar ninguna interacción fuerte o deformación estructural en la interfaz.

Para determinar el ensamblaje estructural específico de la aleación superficial \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) inicial y la fase germanene final, realizamos mediciones XPD y simulaciones del nivel central Ge 3d. Para todos los patrones medidos se aplicó una resta de fondo, una simetría rotacional triple, una simetría especular y un desenfoque gaussiano. La Figura 6 representa el análisis XPD de la fase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\), mientras que las Fig. 6a,b muestran el patrón experimental original y el patrón XPD simulado posterior, respectivamente. Un modelo estructural para la reconstrucción \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) del \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) La fase se desarrolló en base a nuestro análisis LEED y XPS, así como también con el respaldo de los modelos estructurales propuestos por Golias et al. y Liu et al.25,26. Con la ayuda de un algoritmo genético, encontramos la estructura de prueba que mejor se ajusta, que se ilustra en la Fig. 6d, e. El patrón simulado correspondiente concuerda con el patrón obtenido experimentalmente como lo indica el factor R muy bajo de \(\mathrm {R} = 0,09\).

Análisis XPD de la fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\). (a) Patrón XPD experimental y (b) simulado para el emisor Ge 3d de la fase de aleación superficial \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\), con una energía cinética de \(E_\mathrm {kin }={107.5}\,\hbox {eV}\). El mínimo del factor R de \(\mathrm {R} = 0,09\) se comprobó en (c). La estructura correspondiente que mejor se adapta se muestra en (d) vista superior y (e) vista lateral. Las esferas verde y plateada representan los átomos de Ge y Ag, respectivamente.

La estabilidad del mínimo del factor R se probó aplicando pequeñas variaciones en la traducción de algunos grupos de conglomerados a la estructura final. En este caso, se varió la ubicación z de la capa superficial superior, los átomos de Ge, y la primera y segunda capa exclusivamente de átomos de Ag para llevar a cabo simulaciones para cada estructura de prueba. Sus factores R se representaron en la Fig. 6c, lo que confirma el factor R mínimo para esta formación. Además, los parámetros estructurales obtenidos de una constante de red de 5,0 Å y una profundidad de incrustación de 0,3 Å concuerdan bien con las observaciones publicadas26,28.

Además, se realizó un análisis XPD de la fase germanene, como se muestra en la Fig. 7. La subfigura (a) muestra el patrón experimental. La variación de la función de anisotropía \(\chi\) del patrón de difracción es mucho menor en este caso, en comparación con el patrón de aleaciones. Como ya se mencionó, se puede identificar un desorden ordenado de la fase germanene en imágenes del espacio real27,28,32, que causa componentes amplios en los espectros XPS35 y el desenfoque aquí observado de los máximos de difracción en el patrón XPD, así como una anisotropía deficiente. rango. Además, se espera que la periodicidad de la superestructura germanena sea \({5.35}\hbox { nm}\), como propone Yuhara et al.34, lo que da como resultado una celda unitaria enorme, que está cerca del límite experimental de el método XPD. Sin embargo, se probaron varias estructuras para que las simulaciones coincidieran con el patrón XPD experimental. La Figura 8 ofrece una descripción general de los factores R resultantes después de la simulación de cada estructura propuesta y después de la modificación de optimización mediante el algoritmo genético. El factor R más bajo de \(\mathrm {R} = 0,24\) se obtuvo para una estructura modificada a partir del modelo estructural propuesto por Yuhara et al.34. La Figura 7b muestra el patrón simulado, mostrando características similares de máximos y mínimos en las mismas direcciones \((\phi, \Theta)\). La estructura correspondiente se ilustra en la Fig. 7d, e, mientras que (c) muestra un primer plano de un solo hexágono dentro de la red de panal. La superestructura germanena satisface un \((7\sqrt{7}\times 7\sqrt{7})\mathrm {R}19.1^\circ\) con respecto a la superficie Ag(111)34. Se calculó que la constante de red del germaneno independiente era 3,97 Å con una distancia de pandeo de \(\delta = {0,64}\) Å10. Sin embargo, Yuhara et al. propusieron una constante de red de 3,9 Å con un pandeo de \(\delta = {0.1}\) Å a partir de sus investigaciones, lo que da como resultado un tamaño de celda unitaria de \({5.35}\hbox { nm}\)34.

Análisis XPD de la fase germanena. (a) Patrón XPD experimental y (b) simulado para el emisor Ge 3d de la fase germanena casi independiente, con una energía cinética de \(E_\mathrm {kin}={107.2}\,\hbox {eV}\ ). En la Fig. 8 se llevó a cabo un análisis del factor R, teniendo en cuenta varios modelos estructurales. La estructura que mejor se ajusta, que se muestra en (c–e), devuelve el patrón simulado en (b) con un factor R de \(\mathrm {R} = 0,24\).

Nuestro análisis XPD arrojó parámetros estructurales como una constante de red de 3,8 Å, una longitud de período de 6,6 Å, así como un bajo pandeo de \(\delta = {0,1}\) Å. El espacio mínimo entre el adsorbato y el sustrato es de 2,6 Å, lo que respalda nuestras observaciones de XPS con respecto a la interacción débil de la interfaz. Todos estos parámetros concuerdan excelentemente con investigaciones adicionales del germaneno en Ag(111)32,34 y en otros sustratos20,51. Con base en nuestra investigación, determinamos que la fase de germaneno en Ag (111) es casi independiente, porque sus parámetros estructurales difieren de los modelos teóricos de germaneno independiente. Sin embargo, recuperamos una estructura de panal sorprendentemente baja, que es muy comparable a una fase germanena que se cultivó mediante segregación a través de Ag (111) 34.

Estructuras probadas de germaneno para análisis XPD. Descripción general de las simulaciones XPD para estructuras de prueba propuestas de germaneno en Ag(111), antes y después de la modificación mediante el algoritmo genético. Los modelos de estructura probados se basan en estructuras teóricas para germaneno independiente y publicaciones recientes10,31,32,33,34.

Presentamos la evolución estructural del germaneno cultivado epitaxialmente en Ag (111). Se determinaron cuatro formaciones diferentes con respecto a su superestructura observada mediante mediciones LEED. Una primera fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) con una cobertura de \(1/3\,\hbox {ML}\) forma una \((\sqrt{3}\times \ sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) reconstrucción antes de convertirse en una superestructura más compleja de \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) debido a una tensión de tracción de la capa superior de la aleación superficial. La fase mixta es una fase de transición que muestra una superposición del patrón LEED particular de la aleación de superficie coexistente y la reconstrucción \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\) de la formación germanene. Además, se realizó espectroscopía de alta resolución a nivel central de los orbitales Ge 3d y Ag 3d, lo que reveló una clara distinción entre todas las fases. En particular, se observó que la fase de germaneno se desacoplaba químicamente del sustrato, dando como resultado una capa independiente. Las mediciones de XPD y las correspondientes simulaciones de estructuras de prueba condujeron a modelos estructurales precisos de la aleación de superficie \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\), así como del germaneno independiente. Aquí, el germaneno casi independiente se reveló con una constante de red \({4}{\%}\) más pequeña como lo propone la teoría, así como un bajo pandeo de \(\delta = {0.1}\) Å.

El análisis detallado de la interfaz dentro de nuestro estudio aclaró la controvertida discusión sobre las fases de la aleación con una cobertura de \(1/3\,\hbox {ML}\) por nuestra estructura interna e interfacial propuesta para \(\hbox {Ag} _2\hbox {Ge}\) y la fase rayada. Además, demostramos que Ag (111) es un sustrato prometedor para el crecimiento de germaneno independiente. Sin embargo, nuestra determinación estructural reveló un germaneno bastante parecido a un metal por su formación de panal plano y los enlaces Ge hibridados \(sp^2\). Este trabajo avanza en la comprensión fundamental de la formación estructural de materiales 2D, utilizando el ejemplo del germaneno en Ag(111).

Todas las etapas de preparación de muestras y mediciones se realizaron in situ en una cámara de vacío ultraalto (UHV) con una presión base de \(p=5\times 10^{-11}\hbox {mbar}\). La cámara proporciona una pistola de pulverización, una etapa de calentamiento, un sistema LEED de 4 rejillas y un analizador de energía hemisférico para la detección de fotoelectrones. El manipulador de 5 ejes permite mover la muestra en las direcciones x, y y z, así como rotaciones continuas del eje azimutal \(\phi\) y rotaciones de amplio rango del eje polar \(\Theta \) con respecto a la normal a la superficie. Esta cámara UHV representa la estación final de la línea de luz 11 en el anillo de almacenamiento de electrones DELTA de la Universidad TU Dortmund. La línea de luz proporciona radiación de rayos X suaves polarizados linealmente desde el ondulador U55 en un rango de energía de \({55}\,\hbox {eV}\le \mathrm {h}\nu \le {1500}\,\hbox { eV}\), que se puede sintonizar libremente mediante un monocromador de rejilla plana52.

La preparación de una superficie de Ag(111) prístina y reconstruida se logró mediante varios ciclos de bombardeo de iones de argón con \(E_\mathrm {kin}={600}\hbox { eV}\) y recocido en \({720 }\hbox{K}\). La limpieza y el orden de largo alcance de la muestra se verificaron mediante espectros de estudio XPS y mediciones LEED. Se cultivaron epitaxialmente fases de germanio de diferentes espesores de capa sobre la superficie limpia de Ag(111) mediante deposición física de vapor (PVD), utilizando un evaporador de haz de electrones. La tasa de evaporación lineal se estimó a partir de mediciones de microbalanza de cristal de cuarzo en aproximadamente 7 Å\(\hbox { h}^{-1}\). Durante la evaporación, la muestra de Ag(111) se mantuvo a una temperatura de \({420}\hbox { K}\), mientras se rotaba continuamente alrededor del eje \(\phi\) para obtener un crecimiento homogéneo de la muestra. capas. Todas las fases encontradas fueron investigadas por LEED y XPS. Los espectros XPS con alta resolución energética de los niveles centrales Ge 3d y Ag 3d se registraron en energías de fotones de \(\mathrm {h}\nu = {140}\,\hbox {eV}\) y \(\ mathrm {h}\nu = {480}\,\hbox {eV}\), respectivamente. Cada nivel de núcleo se analizó bajo un ángulo de emisión normal de \(\Theta ={0}^{\circ }\) y un ángulo de emisión alto \(\Theta ={60}^{\circ }\). En un primer paso, los datos XPS obtenidos se normalizaron al máximo. Luego, se realizó una eliminación del fondo en forma de fondo Tougaard para las señales Ag 3d y Ge 3d53. La forma del pico se modela mediante un perfil de convolución de una distribución de Doniach-Sunjic con un parámetro de asimetría \(\alpha\) y una función gaussiana54. Los perfiles se aplican a los datos utilizando una rutina de ajuste implementada en el programa UNIFIT 202255. Las tablas proporcionadas para las respectivas figuras de XPS proporcionan cada parámetro de ajuste resultante en referencia al pico 3d\(_{5/2}\), ya que los parámetros como el ancho total a la mitad del máximo (FWHM) y el parámetro de asimetría son en este caso idénticos para ambas ramas 3d\(_{3/2}\) y 3d\(_{5/2}\). Además, se realizaron mediciones de XPD para la fase de aleación \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) y la fase de germaneno. Los fotoelectrones a nivel del núcleo se propagan a través del sólido con carácter de onda electrónica esférica, mientras que se dispersan elásticamente en los átomos vecinos. El patrón de interferencia causado por eventos de dispersión únicos y múltiples se puede observar como una modulación de las intensidades de las señales dependiendo del ángulo de emisión56,57. Para este propósito, se registraron patrones de difracción del nivel central Ge 3d en un rango de ángulo polar de \({2}^{\circ }\le \Theta \le {72}^{\circ }\) con un ángulo incremento de \(\Delta \Theta ={2}^{\circ }\) y un rango de ángulo azimutal de \({0}^{\circ }\le \phi <{360}^{\circ }\) con un ancho de paso de \(\Delta \phi ={1.8}^{\circ }\). En total, los patrones XPD presentados constan de 7200 espectros XPS únicos, cuya intensidad integrada corresponde a los píxeles en escala de colores. Además, se aplica al patrón una función de anisotropía normalizadora por ángulo polar \(\Theta\).

donde \(I(\Theta ,\phi )\) es la intensidad medida en \((\Theta ,\phi )\) y \(\overline{I(\Theta )}\) es la intensidad promedio para cada polo ángulo \(\Theta\). Para determinar la estructura de la muestra investigada, se llevan a cabo simulaciones XPD de estructuras de prueba utilizando el paquete de simulación EDAC58. La comparación entre el patrón experimental y calculado cuantifica la concordancia de la estructura de las muestras y la estructura de la prueba59,60. Un criterio de calidad adecuado para la verificación del acuerdo está representado por el factor de confiabilidad (factor R) definido como61,

El análisis del factor R arroja valores en el rango de \(0\le \mathrm {R}\le 2\), mientras que \(\mathrm {R}=0\) indica una alineación perfecta, \(\mathrm {R }=1\) significa una independencia de los patrones, y \(\mathrm {R}=2\) se obtiene para patrones totalmente anticorrelacionados. Para minimizar el factor R dentro de un proceso de análisis estructural, la simulación se adjunta a un algoritmo genético, que aplica variaciones y mutaciones a la estructura de prueba inicial para minimizar el factor R y acercarse a la estructura de las muestras62,63.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles previa solicitud razonable de los autores.

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Los autores agradecen el apoyo continuo del personal de DELTA durante los tiempos de emisión. Este trabajo fue financiado por el Land Nordrhein-Westfalen.

Financiamiento de Acceso Abierto habilitado y organizado por Projekt DEAL.

Departamento de Física, Universidad TU Dortmund, 44227, Dortmund, Alemania, Otto-Hahn-Str. 4a

Lukas Kesper, Julian A. Hochhaus, Marie Schmitz, Malte GH Schulte, Ulf Berges y Carsten Westphal

DELTA, Centro de Radiación Sincrotrón, Universidad TU Dortmund, 44227, Dortmund, Alemania, Maria-Goeppert-Mayer-Str. 2

Lukas Kesper, Julian A. Hochhaus, Marie Schmitz, Malte GH Schulte, Ulf Berges y Carsten Westphal

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Correspondencia a Lukas Kesper.

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Kesper, L., Hochhaus, JA, Schmitz, M. et al. Seguimiento de la evolución estructural del germaneno cuasi independiente en Ag (111). Representante científico 12, 7559 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-10943-0

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Recibido: 15 de marzo de 2022

Aceptado: 12 de abril de 2022

Publicado: 09 de mayo de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-10943-0

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